层状铬基硫属和卤族化合物的单晶物性研究

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自从通过机械剥离得到单层石墨烯,近年来,二维材料由于其丰富可调控的性质和广泛的应用前景成为了人们的研究热点。例如层状过渡金属二硫属化合物(transition metal dichalcogenides)有着丰富的物性,其中包括超导、电荷密度波、拓扑性质,二维材料在自旋电子学和光电子学领域应用前景广阔。当在二维材料中引入磁性会在传感器和数据存储上有着广泛的应用前景。在过去几年中,一些典型的具有本征长程铁磁序的二维磁性材料被发现并进行了深入的研究,例如Cr2Ge2Te6、CrI3、Fe3GeTe2、MnBi2Te4等等,这些材料的发现和广泛研究给未来自旋电子器件提供了很好的平台。本论文以一些新型层状铬基硫属和卤族化合物为研究对象,研究了材料在低温、磁场下的磁、电输运行为,深入研究它们的磁演化过程,并发现一些新奇的物理特性,为未来在自旋电子学上的应用提供基础。本论文主要研究内容如下:1、利用自助熔剂的方法生长了高质量的层状铬基硫属化合物Cr4.14Te8单晶样品,并研究其在低温、磁场下的电输运行为,发现该体系表现出巡游铁磁金属行为,铁磁相变温度TC~203 K,并伴随着很强的磁晶各向异性。根据磁场下电输运测量结果,我们提出了该体系的可能磁结构,该体系自旋沿c方向呈现倾斜的铁磁排列,在ab面内有反铁磁分量。此外,该体系在TC以下表现出反常霍尔效应(anomalous Hall effect,AHE),该AHE可以用螺旋散射机制来描述,并指出该体系的AHE内在起因与其特殊磁结构相关。2、研究了反铁磁半导体Cr0.68Se的AHE行为。我们利用化学气相输运(Chemical Vapor Transport,CVT)方法生长了层状Cr基硫属化合物Cr0.68Se单晶样品,通过磁、电输运测量,我们发现该体系表现出反铁磁半导体行为,反铁磁奈尔温度TN~42 K,激活能Er~3.9 meV。通过霍尔测量发现该体系表现出AHE并且通过标度律发现AHE可以用螺旋散射机制描述。由于共线反铁磁体系中总磁矩为零,不会产生AHE,因此结合磁性测量与理论计算同结构的CrSe2材料中得到的非共线反铁磁结构。我们认为该体系的AHE主要与其非共线反铁磁自旋结构相关,同时在低温出现自旋冻结导致不同的自旋散射的发生也对AHE有影响。3、研究了铬基三卤族化合物CrI3的临界行为和磁各向异性。首先通过CVT方法生长了高质量的CrI3单晶样品。通过基本磁性表征发现,CrI3表现出软磁行为,TC~61 K。转角磁测量表明CrI3在ab面内表现出各向同性,面外则是低场表现为四重对称性,高场表现为各向同性。此外,电子自旋共振实验也证实CrI3体系存在强的磁各向异性。临界行为表征结果显示CrI3的磁行为介于三维伊辛(3D Ising)和平均场(mean field)模型之间,表明CrI3的磁性行为有3D特征。我们认为CrI3中这种交替临界行为源自于体系中强的磁各向异性和不可忽略的层间相互作用。4、通过在Cr位的V离子掺杂调控了 CrI3的磁性并研究了其晶体结构及磁结构演化规律。首先详细研究了 VI3这种新出现的准2D硬磁性材料的物性,通过转角磁测量发现,VI3在ab面内具有六重对称性,面外一直到7T场都表现为各向异性,表明VI3具有着弱的面内各向异性,同时具有着很强的面外各向异性。另外,通过临界行为表征发现VI3的磁行为介于2D Ising和三临界(tricritical)行为之间,具有比CrI3更具二维的特性,该特性也被解离能计算所证实。此外,V离子掺杂结果表明随着V离子掺杂量的增加TCI整体呈现下降的趋势并表现出硬磁特性,并出现TC2且呈现上升趋势,掺杂结果表明VI3有着更稳定的晶体结构和磁结构。最后我们绘制了V离子掺杂CrI3样品的磁相图。
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