化石燃料燃烧所带来的环境污染以及气候变化,已经成为制约社会发展的的巨大难题。自1750以来,大气中的CO₂浓度以每年2 ppm的速度持续增长,目前已经超过400ppm,成为导致全球变暖的主要因素。通过模拟自然界的光合作用,利用太阳光还原CO₂,使其转化为高附加值的化学品,是降低CO₂浓度的有效途径之一。由于CO₂分子的高稳定性,将其还原需要较高的能量。因此,开发高效的光催化CO₂还原催化剂对于降低反应能垒,提高催化效率是至关重要的。金属-有机框架（MOFs）材料由于其独特的结构和易修饰等性质,作为一种新型的催化材料被广泛用于光催化CO₂还原的研究。本论文基于金属-有机框架材料,通过修饰有机配体的策略,提高其光催化CO₂还原性能。（1）将Co²⁺,Re⁺两种金属分别配位到UiO-67的联吡啶配体上,合成了Co-UiO-67和Re-UiO-67催化剂。通过光催化实验发现,Co-UiO-67的催化速率是Re-UiO-67的8倍。与贵金属催化剂Re-UiO-67相比,Co-UiO-67催化剂具有更强的CO2吸附能力并且电子迁移更快。。进而,利用密度泛函理论（DFT）计算,发现Co-UiO-67催化CO₂还原为CO的反应能垒比Re-UiO-67低,从而使其具有更优异的光催化效率。（2）Co基MOFs催化剂虽具有较高的催化活性,但产物选择性差。以对CO具有高选择性的Ni为金属节点,对苯二甲酸为有机配体利用一步水热合成法制备了Ni-BDC纳米片（NS）及其衍生物（NH₂-Ni-BDC NS）构建了高选择性的光催化二氧化碳还原体系。实验结果表明,Ni-BDC NS具有出色的CO₂还原性能,对CO选择性为92%。此外,氨基修饰的MOFs（NH₂-Ni-BDC NS）提高了催化剂对CO₂的吸附能力以及电子迁移速率,进而提高其光催化性能。