偕胺肟化聚丙烯腈泡沫材料的制备与铀吸附性能研究

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随着核电规模的不断扩充,铀资源短缺的问题日益显著。由于在核电站运行过程中对核燃料的消耗比较少,余下的核燃料为乏燃料,而乏燃料中95%左右的核燃料均可再次利用。乏燃料中的放射性核素如果不经处理直接排放的话,一方面宝贵的铀资源会被白白浪费掉,另一方面,若被包括人类在内的动植物吸收,则会使动植物功能组织受损,发生病变。如果对乏燃料进行后处理提取铀并循环使用,不仅可以铀资源的利用率得到提高,有效缓解铀资源短缺问题还有助于减少放射性废液对环境以及动植物带来的影响。本文选择制备一种聚丙烯腈泡沫材料来吸附铀酰离子。以聚丙烯腈粉末为原料,采用冷萃法与模板法制备了两种不同形貌的泡沫材料。利用傅里叶变换红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、热失重分析仪(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)等测试手段对吸附材料进行分析表征。采用静态吸附的方法,探究了不同吸附条件下,泡沫材料对铀酰离子的吸附性能。并在此基础上研究泡沫材料的吸附热力学与动力学。结果表明:1.采用冷萃法制备偕胺肟化聚丙烯腈泡沫材料(AOPAN-L),在聚丙烯腈浓度为10wt%,致孔剂含量为3 wt%的条件下制备出含有多级孔道的泡沫前驱体。在偕胺肟化过程中,当腈基/羟胺的摩尔比为1/0.5,偕胺肟化时间为11天时,得到的AOPAN-L吸附性能较为优异。静态吸附实验表明,在p H=6,初始铀酰溶液浓度为90 ppm,吸附剂用量为5 mg,接触时间为360 min的吸附条件下,泡沫材料的吸附性能最佳,最大去除率可以达到90.5%。通过对铀吸附过程进行热力学模型拟合可知,AOPAN-L对铀酰离子的吸附过程符合Langmuir等温模型,属于单分子层吸附。通过对铀吸附过程进行动力学模型拟合,分析得出,AOPAN-L对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型,属于化学吸附。2.采用模板法制备偕胺肟化聚丙烯腈泡沫材料(AOPAN-M),在聚丙烯腈浓度为10wt%,致孔剂含量为3 wt%的条件下可制备出含有多级孔道的泡沫前驱体。在偕胺肟化过程中,当腈基/羟胺的摩尔比为1/0.5,偕胺肟化时间为11天时,得到的AOPAN-M吸附性能较为优异。静态吸附实验表明,当p H=7,初始铀酰溶液浓度为100 ppm,吸附剂用量为5 mg,接触时间为360 min时,泡沫材料的吸附性能最佳,最大吸附容量达到282.91 mg/g。对铀吸附过程进行热力学模型拟合可知,AOPAN-L对铀酰离子的吸附过程符合Langmuir等温模型,属于单分子层吸附。对铀吸附过程进行动力学模型拟合,分析得出,AOPAN-M对铀酰离子的吸附过程符合准二级动力学模型,属于化学吸附。
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