CZTS薄膜的制备及其掺杂改性研究

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CZTS薄膜材料具有很多与现实需求匹配的优点,在众多的太阳能电池材料中脱颖而出。CZTS薄膜材料为直接带隙半导体,导电类型为P型,禁带宽度为1.5 e V左右,光吸收效率很高。组成薄膜元素的价格十分便宜,且无毒无污染,理论上CZTS电池的效率可达到32%。因此CZTS薄膜材料在光伏器件上具有极大的潜力。在众多制备CZTS薄膜的方法中,溶胶凝胶法制备CZTS薄膜的设备简单、成本低廉、器件性能稳定,成为本课题的研究对象。传统的溶胶凝胶法制备CZTS薄膜容易出现薄膜结晶质量不好、电池效率低下等问题。针对此问题,本文调整了CZTS薄膜制备的工艺参数。对不同元素含量制备的薄膜表面形貌和物相结构的变化进行了研究,得出了CZTS薄膜的最佳元素配比为Cu/(Zn+Sn)=1,Zn/Sn=1.2,S/(Cu+Zn+Sn)=2。此时CZTS薄膜成分均匀结构致密,晶粒颗粒最大,且为单一相的锌黄锡矿结构。在制备高质量CZTS薄膜的基础上,采用不同元素(铁、钴、镍、锰)对薄膜进行掺杂,研究掺杂元素及其含量变化对CZTS薄膜形貌、物相结构、光电性能的影响。SEM分析表明:少量的Fe和Ni掺杂能增大薄膜的晶粒尺寸、提升薄膜平整度,抑制Zn S相的析出。Co掺杂能提升薄膜晶粒尺寸,但会导致薄膜出现较大孔洞。Mn掺杂能提升薄膜的致密度,但对晶粒尺寸的影响不大。XRD和Raman分析表明:Fe掺杂不会导致杂相产生,且(112)晶面择优生长保持良好。Co和Ni掺杂量增多时,会产生杂相,且(112)晶面的择优取向性降低。Mn掺杂少量时会产生杂相,但(112)晶面择优取向较好。说明Fe掺杂能提升CZTS薄膜的结晶度,Co、Ni和Mn掺杂会降低薄膜的结晶质量。随着掺杂含量的提高,掺杂元素在取代Zn在晶格的位置或进入晶格间隙时,由于晶格中金属离子半径的差异,使晶格出现了较大畸变,这个现象可通过XRD衍射峰和Raman峰不同情况的偏移而证明。通过测试薄膜的透过率,计算的CZTS薄膜的禁带宽度,发现所有的掺杂元素均降低了薄膜的光学带隙。对薄膜进行电阻率测试发现少量掺杂元素能降低薄膜的电阻率。对CZTS薄膜进行光暗电流测试,发现少量的Fe掺杂能大幅提升CZTS薄膜的电导性能。通过以上分析,制备了含Fe量为0.2的CZ0.8F0.2TS薄膜太阳能电池。并对其IV特性进行测试,得出其光电转化效率η为2.4%。
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