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聚合物基复合材料是由一种或多种无机填料(增强体)分散于高分子聚合物(基体)中形成,其最大特点既保持原有基体材料主要性能,又能够通过复合效应获得新性能。但大多数的增强材料具有极性的亲水表面,难以与非极性的聚合物基体形成有效的界面结合,导致复合材料的性能较差。因此,通常使用偶联剂来改善复合材料增强体与基体之间的相容性。传统的小分子偶联剂与聚合物基体之间的物理作用较弱,改性后的复合材料性能往往不能达到使用要求。而采用大分子偶联剂时,不仅能够与聚合物基体分子链之间形成较强的物理缠结,而且可以通过改变分子结构和分子量实现对复合材料界面结构的控制和优化。 本论文以苯乙烯(St)、甲基丙烯酸丁酯(BMA)和γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH-570)为反应单体,通过原子转移自由基聚合(ATRP)制备嵌段、梳形两种不同结构的大分子偶联剂,分别对三元乙丙橡胶(EPDM)/二氧化硅(SiO2)、丙烯腈-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)/二氧化硅(SiO2)复合材料进行改性,并对比研究不同分子量的大分子偶联剂对两种复合材料体系性能的影响。又以三元乙丙橡胶(EPDM)、甲基丙烯酸甲酯(MMA)和γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH-570)为反应物,通过传统自由基聚合制备一系列不同接枝率的大分子偶联剂,并研究不同接枝率的大分子偶联剂对EPDM/SiO2复合材料性能的影响。为进一步研究界面层组成与复合材料性能之间的关系,还讨论了二氧化硅表面接枝不同甲基丙烯酸酯类单体对复合材料性能的影响。 通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外光谱(UV)、核磁共振(1H-NMR)、凝胶渗透色谱(GPC)等对大分子偶联剂结构和组成进行表征;利用热失重仪(TGA)分析了大分子偶联剂的热稳定性;通过电子万能试验机和动态热机械分析仪(DMA)对改性前后复合材料的力学性能进行了分析;通过扫描电子显微镜(SEM)观察复合材料改性前后的断面形貌。实验结果表明:经大分子硅烷偶联剂改性后的复合材料力学性能得到显著提高,界面相容性得到明显改善。经大分子硅烷偶联剂EPDM-g-(MMA-co-KH570)改性后的 EPDM/SiO2复合材料的拉伸强度和撕裂强度比未经偶联剂处理的 EPDM/SiO2复合材料分别提高了109.4%和44.0%,综合性能较佳。