生物可降解聚酯/聚乙二醇共混物的结构与性能

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与传统的石油基塑料相比,脂肪族聚酯具有可完全降解和生物相容性好的优点,同时加工性能和力学性能优异,是一种理想的绿色高分子材料。但脂肪族聚酯为疏水性聚合物,完全降解周期长,限制了材料在特定领域的应用。因此通过简单的改性方法改善脂肪族聚酯的降解性和亲水性具有重要意义。本文选择两种常见的脂肪族聚酯聚左旋乳酸(PLLA)和聚丁二酸丁二醇酯(PBS),通过共混引入亲水性物质聚乙二醇(PEG),研究PEG共混对PLLA和PBS降解性等性能的影响。论文首先选取了几种常见的可降解聚酯,比较其在相同pH值酸碱溶液中的降解行为,相较于聚已二酸/对苯二甲酸丁二酯和聚对苯二甲酸乙二醇酯,PLLA和PBS酯键含量高,为脂肪族结构,更易于降解。将PLLA和PBS在不同温度下等温熔融结晶,制备了具有不同结晶度的可降解聚酯,研究了结晶度对材料降解行为的影响,结果表明PLLA和PBS的降解速率随着结晶度的增大而降低,这是因为无定型区域具有更快的降解速率。通过熔融共混制备了 一系列PLLA/PEG和PBS/PEG共混物,样品挤出过程中熔体粘度适中,适合于熔融加工和造粒。通过熔融指数仪和高压毛细管流变仪分析了样品的流变性能,PEG可以提高PLLA和PBS的链段迁移率,改善加工过程中的流动性。考察了 PEG的加入对PLLA和PBS结构和性能的影响,在非等温结晶过程中,纯PLLA在降温段中没有观察到明显的结晶峰,随着PEG含量的提高可观察到PLLA和PEG的结晶放热峰。对于PBS/PEG共混物,在非等温结晶及随后的升温过程中可观察到PBS和PEG的结晶和放热峰,纯PBS在升温段呈现多重熔融峰,PEG使得PBS熔融峰转变为单一放热峰。在70℃等温结晶过程中,Avrami模型可以较好的拟合共混物的等温结晶动力学过程,PEG的加入使得PBS在等温结晶时形成的片晶趋于规整,随后的升温过程中熔融重结晶现象逐渐减弱。同时考察了 PLLA/PEG和PBS/PEG共混物在酸碱环境中的降解性能,结果表明PEG的加入有利于降解的进行,因为PEG作为亲水性物质可以改善PLLA和PBS的疏水性,并且PEG易于溶解在材料内部形成孔洞,增大与水的接触面积。然后通过SEM、DSC和GPC等表征手段,研究了材料在降解过程中微观结构、结晶度等性质的变化,微观结构的变化表明共混物呈现出更为显著的降解特征,降解过程中共混物对应的PBS结晶度升高幅度高于纯PBS。同时考察了 PEG对PLLA和PBS亲水性的改善作用,当PEG含量逐渐增大时,PLLA/PEG共混物的亲水接触角由74.3℃减小至47.7℃,PBS/PEG共混物的亲水接触角由80.4℃减小至52.9℃。
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