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催化加氢是有机合成中最关键的步骤之一,在药物分子合成、能源转换、精细化学品生产和石油化工等领域都有广泛的应用,密切关系着现代工业生产和人们的日常生活。催化加氢过程的成本投入较低、原子经济效益可观、产物质量高、环境影响小,满足当代社会可持续发展战略需求,一定程度上能够降低工业生产中的废渣、废水、废气排放,减小经济发展对环境带来的影响。然而,催化加氢技术的发展依赖于催化剂的设计开发,传统加氢催化剂依赖于高温高压等苛刻的反应条件,而且活性不理想、稳定性不佳、反应选择性差、回收利用困难,因此,迫切需要开发催化性能优异的新型加氢催化剂。负载型钯基催化剂具有生产费用低、活性高、反应选择性好,以及回收利用方便等突出的优势,因此,设计制备负载型钯基纳米催化剂并对其进行结构和性能的优化一直是当今催化研究领域最为关注的热点之一。氧缺陷态氧化物载体能够与金属形成金属-载体强相互作用和电子相互作用,能有效提高复合催化剂性能。本论文旨在设计、合成缺陷态氧化物负载钯纳米复合催化剂,并研究其在催化加氢反应中的性能。具体内容如下:利用水热法和浸渍-还原法制备缺陷态二氧化铈负载钯(Pd/Ce02-x)纳米复合催化剂,并将其应用于有机染料分子的加氢/脱氢可逆反应。这种Pd/Ce02-x催化剂在还原性氛围中能吸附并活化H2分子,高效催化紫色染料分子thionine(TH+)加氢生成无色的leuco thionine(LTH),并能在氧化性氛围中吸附并活化O2分子继续催化无色的LTH脱氢返回紫色的TH+,从而构建一种新型有趣的可逆颜色转换体系。Pd/Ce02-x催化剂这种优异的催化性能主要得益于Pd纳米颗粒(NPs)在载体表面良好的分散性,Ce02-x载体表面氧空位晶体缺陷的促进作用以及Pd NPs与缺陷态Ce02-x载体间的金属-载体强相互作用(SMSID。除此之外,Pd/Ce02-x催化剂还具有良好的稳定性,连续催化了 10个TH+/LTH可逆还原/氧化反应循环后,催化剂仍能保持高效催化活性,催化反应速率和颜色转换现象没有明显的衰减。这种由Pd/Ce02-x催化剂催化的基于有机染料分子加氢还原/脱氢氧化的可逆颜色转换体系未来在传感设备、可复写纸、信息记录与数据加密等领域都非常具有研究价值和应用潜力。采用简单的水热法和浸渍-还原法合成新型的缺陷态二氧化铈负载镍和钯(Ni-CeO2-x/Pd)双金属纳米复合催化剂,该催化剂具有催化活性高、稳定性好和易于磁性回收的优势。在对硝基苯酚(4-NP)和苯乙烯加氢还原中这种Ni-Ce02-x/Pd双金属纳米复合催化剂均具备优异的催化性能。富含大量氧空位缺陷的Ce02-x载体不仅能够使金属纳米粒子均匀分散,抑制反应过程中的团聚和烧结现象,最大限度发挥贵金属的催化活性,而且能够利用氧空位晶体缺陷增强金属和载体间的强相互作用、优化金属电子结构、有利于反应物吸附和扩散、提升催化剂稳定性。加入Ni组分既可以使Ni-Ce02-/Pd催化剂具有磁性特征,能够借助外部磁场达到良好的分离效果;又可以,通过双金属协同效应促进Pd催化活性的提升,显著增强复合催化剂的催化性能;而且,Ni还可以增强芳香类反应物与催化剂间的相互作用,促进反应物吸附,进而提升反应速率。这种缺陷态氧化物负载和双金属性能优化的策略为今后设计和开发新型的稳定、高效、易于磁性回收的纳米催化剂提供了新的视野和方向。首次选用富含氧空位的氧化铽(Tb4O7-x)作为钯纳米颗粒的载体和促进剂,设计合成了Pd-Tb407-x纳米复合催化剂,并系统研究了其在有机催化加氢和Suzuki交叉偶联反应中的催化性能。缺陷态Tb4O7-x载体中丰富的氧空位晶体缺陷可以作为给电子体,有效调节活性金属Pd表面的电子密度,促进反应物在催化剂表面的吸附,进而提高Pd-Tb407-x纳米复合催化剂的催化性能。此外,Pd NPs和缺陷态Tb407-x载体间的强相互作用和电子相互作用也能够有效促进Pd-Tb407-x纳米复合催化剂在加氢和交叉偶联反应当中催化活性和稳定性的提高。这种新型的缺陷态Tb4O7-x非常有希望能够成为活性金属成分的有效促进剂和载体,在各种催化反应中具有很大的开发和应用潜力。