【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)作为一种持久性污染物,在环境中普遍存在,母体PAHs可以通过化学或微生物作用转化成其衍生物(SPAHs)。目前,在大气和土壤中的PAHs和SPAHs研究较为广泛,在水体中的研究相对较少。PAHs和SPAHs都具有三致性,对地下水安全构成潜在威胁,所以关注PAHs和SPAHs在河流水体中的存在、行为、主要来源以及健康风险具有重大意义。本文采用固相萃取-气相色谱质谱联用仪检测京津纳
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(51508552,51420105012); 中国科学院重点研究项目(ZDRW-ZS-2016-5-6);
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多环芳烃(PAHs)作为一种持久性污染物,在环境中普遍存在,母体PAHs可以通过化学或微生物作用转化成其衍生物(SPAHs)。目前,在大气和土壤中的PAHs和SPAHs研究较为广泛,在水体中的研究相对较少。PAHs和SPAHs都具有三致性,对地下水安全构成潜在威胁,所以关注PAHs和SPAHs在河流水体中的存在、行为、主要来源以及健康风险具有重大意义。本文采用固相萃取-气相色谱质谱联用仪检测京津纳污河流和潮白河中PAHs及SPAHs的质量浓度,分析其分布特征,同时评价河流中PAHs的健康风险。为了研究PAHs的去除,本文研究氮化碳纳米片(g-C3N4-NS)光催化降解多环芳烃中的典型代表物质—菲(Phe)的效果,推测反应机理并系统研究了纳污河流共存离子Cl-、NO3-以及DOM对Phe降解效果的影响。结果如下:(1)5座城市污水处理厂出水及受纳河流中PAHs及SPAHs总质量浓度分别为59~584 ng·L-1和91~1822 ng·L-1。水样中PAHs以2环3环为主,占PAHs总量的23%~48%。氧化PAHs占∑SPAHs的比例为75%,甲基PAHs、氯代PAHs占比总体较低,分别为12%、13%。PAHs及SPAHs质量浓度在开闸期比闭闸期普遍高,采暖季高于非采暖季,2016年12月高于2017年12月,河流中PAHs主要来源为燃烧源,表明“城区采暖无煤化”集中供暖项目有利于环境的改善。通过对4条河流两年采暖季中PAHs进行毒性当量浓度计算,发现2017年12月PAHs的生态风险明显降低,原因可能是实施了“城区采暖无煤化”计划。(2)京津潮白河中PAHs和SPAHs总质量浓度分别为55.06~215.02 ng·L-1和92.37~227.33 ng·L-1。潮白河中PAHs和SPAHs主要以自由态形式存在,总浓度可以准确估计污染物的环境风险。通过对潮河及潮白河中PAHs进行健康风险评价,表明潮河采样点2中PAHs的致癌性可能对成人具有潜在风险。潮白河与城市纳污河流相比,表明郊区河流相对城市纳污河流PAHs生态风险危害较低。(3)g-C3N4-NS/Vis光催化体系可实现Phe的高效降解,体系中·O2-和1O2起主要作用,光电-空穴和·OH作用次之。低浓度的Cl-抑制了反应体系中Phe的降解速率,高浓度的Cl-促进了Phe的降解速率;NO3-的加入并没有使反应体系产生影响;HA的加入抑制了Phe的降解速率。
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