【摘 要】
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随着人口增长、科技的进步,能源的需求量快速递增,同时因化石燃料的大量使用也引起了一系列的环境问题,如,大气、水体、土壤污染和温室效应等,若不能从源头解决这一系列问题,则在未来无法保证人类的命运和生态环境的可持续性发展。为了更好解决因化石燃料燃烧及石油化工生产而引起的环境污染问题,科学家致力于寻找清洁、高效和稳定的化石燃料替代能源。氢气因燃烧热高、原料充分、反应终产物清洁、零碳排放等优势,引起了科研
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随着人口增长、科技的进步,能源的需求量快速递增,同时因化石燃料的大量使用也引起了一系列的环境问题,如,大气、水体、土壤污染和温室效应等,若不能从源头解决这一系列问题,则在未来无法保证人类的命运和生态环境的可持续性发展。为了更好解决因化石燃料燃烧及石油化工生产而引起的环境污染问题,科学家致力于寻找清洁、高效和稳定的化石燃料替代能源。氢气因燃烧热高、原料充分、反应终产物清洁、零碳排放等优势,引起了科研工作者的关注,被认为是未来最有潜力的新型能源。电催化水分解被认为是最稳定的的产氢途径,研究表明,贵金属铂在析氢反应中具有良好的催化活性,但因其低地壳储存量而导致价格高昂,而无法得到商业化的应用。研发低成本,高活性的材料来代替贵金属催化剂是促进燃料电池技术的成功应用重要课题。与贵金属相比,过渡金属具有地壳含量丰富、商业价格低廉等优点,同时在电化学催化中表现出优秀的催化活性。近年来,利用过渡金属构建金属-氮-碳（M-N-C）材料展现出较大的潜力,得到科研工作者的广泛关注。同时,随着更深层次的探索,具有MN4结构的催化剂被认为具有最佳的催化活性。金属共轭大环化合物,如,金属卟啉、咔咯和酞菁已广泛用于电催化析氢,析氧和氧气还原反应中,并表现出较好的电化学催化活性。同时,三种金属共轭大环化合物分子结构中固有的M-N4-C结构,是牺牲模板法制备M-N-C材料的优秀前驱体。基于以上理论和实践基础,本文实验工作共分四个部分进行研究:1.基于四苯基钴（II）卟啉、三苯基钴（III）咔咯和钴（II）酞菁为前驱体并与还原氧化石墨烯负载后,直接退火制备对应电化学催化HER材料,采用光谱技术对其结构进行表征,最终在0.5M H2SO4溶液中测试其HER活性以研究不同前驱体环结构大小对材料催化活性的影响。2.以四苯基钴（II）卟啉和其他金属（Cu、Fe、Mn、Zn、Ni）卟啉为复合前驱体并与还原氧化石墨烯负载后,退火制备双金属、氮掺杂还原氧化石墨烯材料,经光谱表征确认其成功制备后,测试其HER活性,研究双金属协同催化对材料的影响。3.以退火天然碳材料玉米秸秆为碳源,与前驱体以四苯基钴（II）卟啉负载后,二次退火制备对应的材料,并经光谱及扫描电子显微镜图谱进行表征,并测试其电化学催化活性。4.以竹叶为碳源并通过自然吸附与四苯基钴（II）卟啉负载后,直接退火制备对应的材料,经光谱和扫描电子显微镜对其微观结构表征后,测试其电催化HER活性。
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