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伴随着现代工业发展对能源的需求不断增长,传统依赖化石燃料的燃烧为核心的能源供应方式已带来了对全球环境的反噬,如雾霾和全球气候变暖等。开发高性能、低成本的催化剂以实现可再生清洁能源的高效储存与转换,是实现能源结构转型、改善大气污染问题的关键。在单原子催化剂（SACs）最大程度的原子利用率和独特的催化性能的基础上,引入另一个相邻金属原子形成双原子催化剂（DACs）,可以大大拓宽原子级催化剂在催化领域中的实际应用范围。本文从单原子的角度出发,设计并制备了一系列碳基单原子催化剂用于高效电催化和光催化反应;后续研究中引入第二种金属原子形成双原子催化剂,利用相邻金属原子之间的相互作用进一步提高催化剂的催化性能。具体研究内容如下:（1）用于高效催化CO2还原反应的单原子钴光催化剂我们设计并制备了一种钴单原子光催化剂Co-SA@SP-800,其具备孤立分散的Co单原子锚定在商业超导电炭黑基底上,并利用它来有效地促进光催化CO2还原反应（CO2RR）。Co-SA@SP-800催化剂的制备可以通过简单的吸附-热解方法实现,所制备的Co-SA@SP-800催化剂具有优秀的光催化活性和产物CO选择性,在非均相体系中经过2小时的光照后,CO产率为1.64× 104μmol g-1且CO选择性为84.2%,优于其他平行参照样和迄今为止报道的大多数CO2RR光催化剂。通过原位漫反射红外傅里叶变换（DRIFT）光谱以研究光催化CO2还原过程中的反应中间体。对照实验和理论计算表明,孤立的单原子Co-N4位点大大降低了 CO2到CO转化过程中CO*解吸的能垒,同时抑制了水分解竞争反应中氢气的析出。这项工作为设计与合成可实现量产的高性能光催化CO2还原单原子催化剂提供了新见解。（2）构建N配位的Co和Cu原子对活性位点催化剂以促进光CO2还原反应经过修饰的ZIF-8前驱体含有Cu2+吸附在空腔内和叔丁基苯基钴卟啉（CoTBPP）吸附在表面上,通过前驱体热解法制备了 Co、Cu、N共掺杂的碳纳米颗粒光催化剂Co1Cu1/NC。球差校正高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC HAADF-STEM）和电子能量损失谱分析（ELLS）共同揭示了Co1Cu1/NC中的原子对活性位点是由原子级分散的双金属Co和Cu共锚定在氮掺碳上形成的。扩展X射线吸收精细结构分析与拟合揭示了 Co1Cu1/NC中每种金属都是由四个N进行配位的（N2-Co-N2-Cu-N2）。为了研究双金属原子对催化剂对光催化CO2RR的性能提升,用相同的制备方法合成了仅含有一种金属锚定在碳纳米颗粒上的单原子催化剂（Co1/NC和Cu1/NC）。Co1Cu1/NC在可见光照射2小时后展示出高效的光催化CO2RR性质,CO产量高达22.46 mmol g-1,CO产物选择性为83.4%。机理研究和DFT计算揭示了 Co1Cu1/NC显著的CO2RR催化活性与Co-Cu原子对活性位点的协同效应密切相关,通过降低*COOH反应中间体的形成能垒来促进CO2向CO的转化效率。该工作为合理设计和构建高性能的双原子光催化剂提供了新的研究思路。（3）用于高效电催化氧还原反应的Fe单原子催化剂成功制备了一种将Fe单原子与分散在层级多孔氮掺杂碳多面体（HPNCP）上的石墨相氮化碳（g-C3N4）进行配位的新型单原子催化剂Fe-g-C3N4/HPNCP。其中Fe-g-C3N4/HPNCP-0.8在碱性条件下对氧还原反应表现出极佳的电催化活性,半波电位高达0.902V,显著优于商用Pt/C;同时还具备良好的耐久性和抗甲醇毒性。Fe-g-C3N4/HPNCP-0.8良好的催化性能源于原子水平分散的Fe-N2位点和层级微-介孔结构碳载体的共同作用,促进物质/电荷传输的同时提高了 Fe-N2活性位点的可及性。（4）用于酸性和碱性介质中的氧还原反应的Fe和Cu双原子电催化剂通过预吸附和两步热解相结合的方法,成功制备了原子级分散的Fe-N4和Cu-N4共锚定于三维多孔氮掺杂碳多面体上的异核双原子氧还原反应（ORR）电催化剂（FeSACuSA/NC）。一系列先进的表征技术证实了 Fe和Cu是通过N配位在氮掺杂碳表面上形成FeSA-N4和CuSA-N4单原子活性位点的。对照实验和密度泛函理论计算表明,FeSACuSA/NC催化剂中单原子CuSA-N4的引入调控了 FeSA-N4活性位点的电子结构,优化了 4电子转移的ORR过程中反应中间体的吸附和形成能垒。在0.1 M HClO4和0.1 M KOH溶液中,FeSACuSA/NC的半波电位（E1/2 vs.RHE）分别为0.86 V和0.88 V,优于商用20 wt%Pt/C催化剂,以及单原子催化剂FeSA/NC和CuSA/NC。此外,FeSACuSA/NC作为空气阴极材料组装的锌-空气电池有着较高的功率密度（127.4mW cm-2）和良好的循环稳定性。这项工作为设计与合成高效的双原子催化剂拓展了一条有前景的发展途径。