近年来,有机-无机金属卤素钙钛矿材料快速兴起,在多个方面改变了光电子学的研究现状。因其优异的光电性质,如低缺陷浓度、带隙可调谐、高缺陷容忍度、高载流子迁移率、长载流子寿命以及长载流子扩散距离等,使钙钛矿材料在光伏器件、光电探测器、发光二极管等领域展示了优异的性能。钙钛矿材料形貌多样（如:多晶、单晶、量子点、纳米线等）,但是在光电器件中应用最多的是多晶薄膜和单晶薄膜,多晶薄膜因其制备工艺简单且可大面积制备而被广泛使用,而单晶薄膜可以反映材料本征的结构特性和物化性质,是探究钙钛矿材料光电转化性质的理想载体。所以从制备高性能钙钛矿光电器件的角度出发,无论是钙钛矿多晶薄膜还是单晶薄膜都是不可替代的。本论文以加工、合成高质量钙钛矿薄膜为主轴,以研究钙钛矿薄膜的优化策略为手段,力求以高质量薄膜制备高性能的钙钛矿太阳能电池和光电探测器。为了达到制备高性能钙钛矿光电器件的目的,我们分别从微加工手段,掺杂策略,制备工艺三个方向制定了三个技术方案:利用飞秒激光抛光技术,晶格应变释放策略,厚度减薄技术力求对钙钛矿薄膜进行优化。论文主要研究内容和结论如下:1.飞秒激光抛光多晶薄膜表面提高钙钛矿太阳能电池性能的研究利用飞秒激光微加工系统,研究了不同离焦距离（580μm,600μm,630μm,650μm）对多晶薄膜的影响,确定了最优的加工参数,最终实现了飞秒激光对多晶薄膜表面抛光的效果,并基于抛光前后的多晶薄膜制备了倒置结构的钙钛矿太阳能电池。首先,通过对未抛光和抛光的多晶薄膜表面进行粗糙度的表征,发现抛光后薄膜表面的粗糙度明显降低,而抛光后光滑的薄膜表面将使得太阳能电池界面处的并联电阻增大以及电子提取更加高效;接下来,通过对未抛光和抛光且二次结晶后的多晶薄膜进行光电性质的表征,发现处理后多晶薄膜的荧光强度和荧光寿命均表现出明显提高,这是由于二次结晶后晶粒尺寸增大,降低了非辐射复合损失导致的。飞秒激光抛光改善了多晶薄膜的表面形貌,这对开发高性能太阳能电池具有重要意义。改善的形貌使得电池的短路电流、开路电压、填充因子增加,进而将太阳能电池的光电转换效率提高了1.6%。2.调控单晶薄膜的晶格应变制备高性能光电探测器的研究为了制备长期稳定和高性能的光电探测器,我们利用空间限域反温度结晶法合成了不同组分比例的三阳混合卤（FAPb I3）0.79（MAPb Br3）y（Cs Pb I3）0.21-y（y=0.19,0.17,0.15,0.13,0.11）钙钛矿单晶薄膜,研究了小半径离子Cs+的不同含量对单晶薄膜晶格应变的影响规律,确定了具有最佳光电性能单晶薄膜的离子比例,并且基于不同组分比例的单晶薄膜制备了水平结构的光电探测器。首先,通过XRD定量和拉曼定性表征,发现单晶薄膜的晶格应变随着Cs含量增加而逐渐减小,这是由于小半径离子Cs+的添加使得单晶薄膜中晶格应变释放导致的,而释放的晶格应变对于探测器的稳定性具有积极作用;接下来,通过空间电荷限制电流和动态荧光表征,发现y=0.13时单晶薄膜缺陷态密度低,荧光寿命最长,这归因于单晶薄膜中晶格应变的释放,而缺陷密度低的高质量薄膜对于制备高性能光电探测器是有利的。晶格应变的释放改善了单晶薄膜质量,提高了光电探测器的性能。单晶薄膜中晶格应变的释放变使得探测器的响应度（40 A/W）、探测率(1.9ⅹ1013 Jones)和稳定性提升,进而实现了探测器长期稳定性和高性能的目标。3.超薄单晶薄膜MAPbI3提高钙钛矿太阳能电池性能的研究为了提高单晶太阳能电池的能量转化效率,我们利用反溶剂蒸汽辅助和空间限域相结合的生长策略,合成了厚度从百纳米到几微米可控的单晶薄膜MAPb I3,对比了单晶和多晶薄膜MAPb I3形貌和光电性质的异同,并基于300 nm厚度的单晶和多晶薄膜制备了倒置结构的钙钛矿太阳能电池。首先,通过对单晶薄膜进行AFM和截面SEM的表征,发现随着压力的增加单晶薄膜厚度由550 nm减小到60 nm,表明成功合成了超薄单晶薄膜,这是制备高光电转化效率单晶太阳能电池的前提,因为吸收层超薄从而缩短了载流子的传输时间,降低了光生载流子的复合概率,进而提高了载流子的收集效率;接下来,通过对单晶和多晶薄膜进行表面SEM以及瞬态光电压的表征,发现单晶薄膜表面几乎没有晶界,而多晶表面晶界众多,并且单晶薄膜的载流子寿命更长,这归因于几乎无晶界的单晶薄膜抑制了由晶界引起的非辐射复合损耗。单晶厚度减薄提高了载流子的收集效率,这对于提高单晶太阳能电池的光电转化效率具有重要意义。利用厚度为300 nm的单晶薄膜制备太阳能电池,其短路电流、开路电压、填充因子均高于多晶电池,最终使得能量转化效率比多晶电池高3%。