【摘 要】
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137Cs是高释热和强放射性核素,是高放废液中关键核素之一,其存在显著增加了安全地质处置中高放废物固化体潜在风险,对处置库安全性构成隐患,对核燃料循环和核能绿色可持续发展产生不利影响,因此从高放废液中高效分离137Cs成为富有挑战性且尚未有效解决的国际性前沿课题之一。众所周知,高放废液具有硝酸浓度高、放射性强和组成复杂等特点,选择经济、高效的新材料和简洁、有效的新方法成为从高放废液中分离137Cs
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137Cs是高释热和强放射性核素,是高放废液中关键核素之一,其存在显著增加了安全地质处置中高放废物固化体潜在风险,对处置库安全性构成隐患,对核燃料循环和核能绿色可持续发展产生不利影响,因此从高放废液中高效分离137Cs成为富有挑战性且尚未有效解决的国际性前沿课题之一。众所周知,高放废液具有硝酸浓度高、放射性强和组成复杂等特点,选择经济、高效的新材料和简洁、有效的新方法成为从高放废液中分离137Cs的技术关键。本文以Cs及其同族元素Rb为分离对象,基于主客体识别原则,研究了新型高分子基Calix[4]crown-5超分子识别材料对模拟高放废液中吸附分离Cs/Rb的技术特性,为有效分离Cs提供了实验依据和理论基础。主要研究结果如下:1.合成了四种1,3-交替的Calix[4]crown-5化合物:杯[4]双冠-5(BCalixC5)、25,27-二(正丙氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-5(BnPCalixC5)、25,27-二(异丙氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-5(BiPCalixC5)和 25,27-二(正丁氧基)杯[4]芳烃-26,28-冠-5(BnBCalixC5),以SEM、元素分析、TG-DSC、ESI-MS和XRD等手段对其组成和结构进行了表征。2.以介孔XAD-7为载体,制备了四种新型高分子基超分子识别材料BCalixC5X、BnPCalixC5X、BiPCalixC5X 和 BnBCalixC5X,以 SEM、N2 吸附-脱附等温线、XRD和TG-DSC等多种表征手段揭示了其形貌特点,物化参数及热稳定性等多种组成与结构性质。3.考察了硝酸浓度(0.4-6.0 M)、接触时间和温度(298-318K)等因素变化对超分子识别材料吸附Cs/Rb性能的影响。结果表明:在较低硝酸浓度条件下,四种材料均对Rb具有出色的吸附能力;随着硝酸浓度的增加,Calix[4]crown-5与HNO3间的氢键作用与其对金属离子的吸附作用形成了相互竞争,其中,BiPCalixC5X 在 1.0-2.0MHNO3和 298K 条件下,对 Rb/Cs 的分离系数达 186.5,为高效、简洁吸附分离Cs和Rb提供了新思路。
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