论文部分内容阅读
UiO-66是由锆金属中心离子与对苯二甲酸配位形成的金属有机骨架材料（MOFs）,其孔径约为0.6 nm,且具有多数MOFs材料不具备的热稳定性和化学稳定性,因此是一种理想的膜材料。但是UiO-66本身的生长特点使其难以形成连续的膜层,同时UiO-66膜的制备条件也比较苛刻。与UiO-66同样具备Zr4+的氧化钇稳定氧化锆（YSZ）是一种新型的陶瓷材料,制备的YSZ中空纤维膜可以用作支撑体,诱导UiO-66膜形成。此外陶瓷中空纤维膜还具有良好的热稳定性、耐化学腐蚀性和高机械强度,比表面积大,堆积密度高,分离效率高。本文首先选用YSZ颗粒和PSF（聚砜）等原材料,采用相转化和烧结相结合的方法制备了YSZ陶瓷中空纤维膜,对在不同烧结温度和不同YSZ含量下制备出的膜样品测定了泡点压力,纯水通量和抗弯强度,并用扫描电镜SEM表征了膜的微观形貌,研究了铸膜液中YSZ粉末含量和烧结温度对陶瓷中空纤维膜的微观结构和性能的影响。结果表明,YSZ中空纤维膜的不对称结构包含指状结构和海绵状结构,YSZ含量会影响两种结构的比例,烧结则会引起微观结构的致密化。在铸膜液配比为m（YSZ）:m（PSF）:m（NMP）=5:1:4,烧结温度为1200oC的条件下制备出性能良好的陶瓷中空纤维膜,其纯水通量为2334 L·m-2·h-1·MPa-1,抗弯强度为134.5 MPa。然后以该最佳制备条件的YSZ中空纤维膜为载体,选用八水氧氯化锆和正丙醇锆溶液作为锆金属源,分别使用溶剂热法和常温常压下的原位合成法制备了UiO-66膜,研究了载体活化和成膜时间对UiO-66膜的微观形貌、结晶度等的影响。结果表明,活化后的YSZ中空纤维载体可以作为UiO-66膜的活性配位生长点和与载体表面的连接点,促进高质量UiO-66膜的形成,而延长成膜时间也能使UiO-66膜厚度更厚,结晶度更高,在48 h的成膜时间可得到厚度为5～6μm的UiO-66膜。使用活性更高的正丙醇锆溶液作为锆金属源制备UiO-66膜,可在常温常压下原位合成,且最佳反应时间缩短至24 h。