【摘 要】
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半导体光催化可储存和利用太阳能进行的温和光化学反应。因其绿色无污染,符合可持续发展战略,近年来被广泛应用于染料废水处理。本文以纳米Fe3O4为核,聚多巴胺（PDA）为壳设计合成不同类型的磁性核壳结构光催化剂,具有高稳定性、可修饰、在水体中可回收并循环利用等特点。首先通过溶剂热法合成了Fe3O4,利用多巴胺（DA）能够弱碱性条件下自聚合包覆Fe3O4形成核壳结构Fe3O4@PDA,其后利用钛酸丁酯水
【基金项目】
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国家自然基金面上项目（52173115, 52073278）； 吉林省科技厅科技发展计划项目（20200201103JC）； 吉林省教育厅科学技术研究项目（JJKH20210828KJ）；
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半导体光催化可储存和利用太阳能进行的温和光化学反应。因其绿色无污染,符合可持续发展战略,近年来被广泛应用于染料废水处理。本文以纳米Fe3O4为核,聚多巴胺（PDA）为壳设计合成不同类型的磁性核壳结构光催化剂,具有高稳定性、可修饰、在水体中可回收并循环利用等特点。首先通过溶剂热法合成了Fe3O4,利用多巴胺（DA）能够弱碱性条件下自聚合包覆Fe3O4形成核壳结构Fe3O4@PDA,其后利用钛酸丁酯水解在其上包裹一层Ti O2形成第一种光催化剂Fe3O4@PDA@Ti O2。利用二（2-羟基丙酸）二氢氧化二铵合钛（Ti-BALDH）和DA的配位能力,结合DA自聚合的方式在Fe3O4@PDA上形成配位聚合层,获得Fe3O4@Ti-PDA复合材料。另外,为了使磁性核壳光催化剂光吸收范围更宽,本文将CuS复合在Fe3O4@PDA上形成Fe3O4@PDA/CuS,同样是利用Cu2+与PDA上的酚羟基进行配位然后用Na2S还原,在PDA表面原位形成CuS获得第三种光催化剂Fe3O4@PDA/CuS。以上光催化剂通过FT-IR、SEM、XRD、XPS、TGA氮气吸附脱附、VSM等方法进行结构、形貌和稳定性的表征。以Fe3O4@Ti-PDA为光催化剂,以Fe3O4@PDA@Ti O2为对照组,对模型污染物亚甲基蓝（MB）进行可见光照射下的光催化实验,不加助催化剂。结果表明,120min后,Fe3O4@Ti-PDA对MB的降解率达到了92.4%,明显高于对照组Fe3O4@PDA@Ti O2的32.5%。循环三次后Fe3O4@Ti-PDA对MB的降解效率仍保持在86.47%,表现了良好的循环稳定性。通过捕获实验研究了催化机理,选用异丙醇作为·OH的捕捉剂,对苯醌作为·O2-的捕获剂,乙二胺四乙酸二钠作为h+的捕捉剂,1,3-二苯基异苯并呋喃作为~1O2的捕捉剂,明确在光催化过程中主要活性物质是以h+。同样以Fe3O4@PDA/CuS作为光催化剂,MB为模型污染物,不加助催化剂的情况下,可见光照射进行光催化降解实验。结果发现,180min后,Fe3O4@PDA/CuS对MB的降解率为91.6%。在之后的三次循环中,Fe3O4@PDA/CuS对MB的降解效率仍能维持83.95%,表明该材料具备结构稳定。采用和第一个体系同样的方法测定Fe3O4@PDA/CuS在光催化过程中产生的有效活性物质,发现是h+和·OH。以上结果表明,本文设计的光催化剂对有机染料MB表现出高效的光催化活性,为染料污水的治理提供了新的潜在解决方案。同时,磁性材料Fe3O4的引入实现了对光催化剂的分离回收再利用,为实际推广应用光催化降解技术提供了有力支持。
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