【摘 要】
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聚氨酯（PU）材料由于其优异的综合性能而被广泛应用,但是合成PU的原料异氰酸酯毒性高,在其整个生命周期中都会对人体健康和环境产生严重危害,因此非异氰酸酯聚氨酯（NIPU）的制备备受关注。二氧化碳（CO2）的过量排放是引起全球变暖的重要因素之一,另一方面CO2又是一种丰富、无毒、绿色的碳资源,若将其引入到NIPU的合成中,将有利于实现PU工业的可持续发展。基于以上两点,捕获CO2用于NIPU的合成,
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聚氨酯（PU）材料由于其优异的综合性能而被广泛应用,但是合成PU的原料异氰酸酯毒性高,在其整个生命周期中都会对人体健康和环境产生严重危害,因此非异氰酸酯聚氨酯（NIPU）的制备备受关注。二氧化碳（CO2）的过量排放是引起全球变暖的重要因素之一,另一方面CO2又是一种丰富、无毒、绿色的碳资源,若将其引入到NIPU的合成中,将有利于实现PU工业的可持续发展。基于以上两点,捕获CO2用于NIPU的合成,具有重要的研究意义。本论文利用胺类化合物与CO2在有机碱催化下的可逆反应,通过一锅两步法成功制备出含有氨基甲酸酯结构的单烯单体和α,ω-二烯氨基甲酸酯单体。其中单烯单体通过均聚或与苯乙烯共聚生成无定型的侧链型PU,在这些PU中氨基甲酸酯特征单元位于侧链。玻璃化转变温度（Tg）在45.4～69.2 ℃范围内,且随着苯乙烯含量的增加而增加,5%的热分解温度(Td5%)在257.7～308.9 ℃。α,ω-二烯氨基甲酸酯单体通过绿色高效的硫醇-烯点击聚合制备出一系列主链中含有硫醚键的结晶性PU,产率在80%以上,其分子量Mw于16000～25100g/mol之间,Tg在-27.1～-9.7 ℃范围内,Td5%在269.5～317.5 ℃之间,具有良好的热稳定性;α,ω-二烯氨基甲酸酯单体通过非环二烯易位（ADMET）聚合制备出主链中含内双键的结晶性PU,分子量Mw介于4700～13200 g/mol之间,Td5%在350 ℃以上,热稳定性优异。对含硫醚键PU进行氧化改性,硫醚键转化为砜使Tg提升20 ℃以上,同时材料内部晶型变化使熔融行为改变;对主链中含内双键的不饱和PU进行氢化改性,获得的饱和PU相比改性前Tg提升了4.5 ℃,新的两个熔融温度分别在124.4℃和133.8 ℃处。
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