论文部分内容阅读
我国SO2污染严重,烟道气中的SO2是主要的污染来源,如何治理烟道气中的SO2并使其变废为宝的研究意义深远。在众多脱硫技术中,催化还原SO2的方法是一项有着巨大潜力和发展前景的技术,然而烟道气中存在的O2却给SO2的还原脱硫造成很大障碍,因此研制适合含氧烟气体系中的还原脱硫催化剂具有重大的实际意义。本论文首先着重针对硫化LaCoO3催化剂各组分在含氧条件下催化CO还原SO2的性能进行了深入研究,同时考察了CO含量对硫化LaCoO3催化剂性能和结构的影响;其次,以La1-XSrXCo1-YFeYO3(X= 0.1,0.2,0.3,0.4;Y=0.1,0.2,0.3.0.4)作为研究对象,利用XPS、XRD和TPD等表征手段,考察了Sr、Fe部分取代对其在含氧条件下催化CO还原SO2性能的影响;最后,研究了硫化LaBO3(B= Fe.Co.Ni)催化剂在含氧条件下的脱硫情况,探讨了催化剂物相结构和催化性能之间的联系。研究发现,在硫化LaCoO3催化剂的物相体系中,CoO的含量与该催化剂在含氧条件下催化CO还原SO2的性能密切相关,随着其含量的增加,催化剂的活性稳定时间和完全失活时间均呈先增大后减小的趋势,当CoO含量为30wt.%时,该催化剂的活性稳定时间和完全失活时间均达最长;同时还发现,CO含量与硫化LaCoO3催化剂的含氧硫性能直接相关,XRD分析表明,CO含量的增加有利于CoO物相的存在;除此之外,硫物种也与催化剂性能密切相关,其中S2-物种的影响最大。实验证明,Sr、Fe取代可以提高硫化LaCoO3催化剂中S2-物种含量,降低SO42+物种的含量;硫化La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3催化CO还原SO2的寿命实验表明,催化剂中S2-物种的相对含量影响催化剂性能的关键因素,同时Fe3O4物相与该催化剂寿命有着密切的关系;空速对该催化剂活性影响主要体现在低温区(300℃~400℃),高温区(450℃~600℃)的影响则很小;硫化La0.7Sr0.3Co0.8Fe0.2O3催化剂具有很强的抗氧中毒能力,最高耐氧值可达7%;硫化后LaBO3(B= Fe,Co,Ni)催化剂的物相结构决定其含氧条件下的脱硫性能,其中以硫化物为主要影响因素。