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随着社会经济快速发展,能源匮乏和环境污染问题日益突显。发展新型能源和新的能量转换方式是两种最可靠的解决方案。SOFC具有效率高、产物清洁、燃料选择性范围广、电解质稳定等特点备受关注。然而传统的Ni基阳极在碳氢燃料下极易发生积碳和硫中毒,使得电池性能发生快速衰减,不利于发挥SOFC燃料选择性广的优势。发展新型氧化物阳极材料代替Ni基金属阳极是解决材料积碳和硫中毒的有效方法,但是氧化物阳极通常具有低催化活性的缺点,尤其是在中低温条件下。这与SOFC操作温度中低温化的发展趋势产生矛盾。因此开发在中低温条件下具有优异抗积碳和硫中毒且具有优异催化性能的阳极材料具有重要意义。围绕发展中低温下兼具高抗积碳性、抗硫中毒性和高催化活性的阳极材料这一关键问题,本论文从基体氧化物和掺杂元素两方面出发进行阳极优化:以A位缺陷的(PrBa)0.95Fe1.9Mo0.1O6-δ钙钛矿氧化物为基体材料,新氧化物的设计有利于提升阳极的稳定性;同时利用掺杂Ni元素在还原条件下可从氧化物中析出纳米金属粒子,提高氧化物阳极对丙烷、合成气(含50ppm H2S)等燃料下的催化性能。论文主要包含如下三个章节:第一章围绕SOFC的发展进程和目前面临的问题展开。主要介绍了 SOFC的分类及其工作原理,重点总结了应用于SOFC氧离子导体电解质和电极的发展、最后简要介绍EIS在SOFC领域的应用。通过总结文献阐述本论文主要着眼的科学问题。第二章:使用柠檬酸-EDTA燃烧法合成了 Ni2+掺杂的A位缺陷钙钛矿氧化物(PrBa)0.95Fe1.9-xNixMo0.106-δ(PBFMNix,x=0,0.1,0.2,0.3,0.4)并研究了材料的物理化学特性。由于电荷补偿机制,PBFMNix中Fe2+/Fe3+和Mo5+/Mo6+的比率随着Ni掺杂量的增加而降低,这有利于抑制杂质相(BaMoO4)的形成。此外,Ni2+的取代有利于Fe3+和Mo6+在还原气氛下被还原为Fe2+和Mo5+,并且有益于FeNi3合金纳米颗粒从母体氧化物中脱溶析出,这大大加速了H2的化学吸附和表面反应动力学过程,提高了了材料的电催化活性。实验还发现材料经过还原后其电导特性从p型转变为n型。使用PBFMNi0.3-SDC阳极的单电池,在750℃时的极化电阻仅为0.028 Ω cm2。更重要的是,使用丙烷和含50 ppm H2S的合成气作为燃料时,PBFMNi0.3-SDC|SDC|LSCF-SDC单电池的最大功率密度在750℃时分别可达到332和498 mW cm-2,并在两种燃料中可分别稳定放电50小时和100小时而没有发生大幅度衰减。因此,PBFMNi0.3是一种极具发展前景的IT-SOFC阳极材料。第三章:对本论文的研究内容做一个简要总结。找出论文中需要改善的地方并提出可以进一步深入研究的方向。