分子基化合物的磁学性质研究是近三十年来材料科学领域的前沿学科之一，且主要研究重点集中于桥联自旋载体间的磁耦合性质与其结构的关联因素。而有关分子间的作用力因素对于整个分子化合物所显示的宏观磁学性质的影响却少有问津。因此，有关该领域的研究文献十分有限。但从目前已发表的有限的文献可知，分子间的作用力乃是决定整个分子化合物宏观磁学性质的重要因素之一。本论文试图对分子间作用力与其相关联的磁耦合性质方面的影响因素进行一些粗浅的探索。基于此，本论文合成了两个文献未报道的新型配合物，即，以3-甲基吡唑基-1,10-邻菲啰啉为配体的两个单核Cu^Ⅱ配位化合物[Cu（MP）Cl₂] （1）和配合物[Cu（MP）Br₂] （2） （MP=3-甲基吡唑基-1,10-邻菲啰啉），并对所合成的这两个新型配合物进行了红外光谱表征，使用X-射线单晶衍射仪测定了其晶体结构。进行了变温磁化率的测定，且对实验数据进行了拟合处理，获得了有关配合物间磁耦合性质的实验数据；同时对配合物间的磁耦合性质进行了理论计算，探索了分子间作用力所导致的各种磁耦合通道与其相互的磁耦合品质和磁耦合强度间的相关联因素。本论文还对文献已报道的配合物[Co（PMP）（N₃）]的分子间作用力与其磁耦合性质间的相关联因素使用量化计算方法进行了探讨。通过对其晶体结构的分析，我们发现该配合物含有6种形式的磁耦合通道。其中三种是由配合物间存在的ππ重叠所导致的，而另外三种则是分子间作用力导致的。对这六种磁耦合作用进行了理论研究，获得了十分有意义的结果。本论文还设计合成了三个未见报道的单核Cd配合物：即以2-（2-吡啶酮基）-1,10-邻菲啰啉为配体的一个单核Cd配合物[Cd（KPP）₂Br（H₂O）]ClO₄H₂O （3），以2-（1,2,3-三唑）- 1,10-邻菲啰啉为配体的单核Cd配合物[Cd（TYP）（ONO）（H₂O）₂]- （TYP）（ClO₄） （4），以2,9-二（3,5-二甲基吡唑）-1,10-邻菲啰啉为配体的单核Cd配合物[Cd（DPP）（NCS）₂] （5），并对这三个配合物进行了晶体结构表征。本论文所获得的分子间力所导致的磁耦合信息主要有：1．分子间力的确可导致自旋载体间的磁相互作用。2．所研究的体系中的Cu^Ⅱ离子和Co^Ⅱ离子3d轨道上的成单电子均发生了向其配位原子轨道的自旋离域。3．所研究的体系中均存在自旋极化和自旋离域现象。4．McConnell I自旋极化机理并不能解释所有分子间力所导致的磁耦合体系中的磁耦合品质。本论文的研究成果对于了解分子间力所导致的磁耦合机理，对于设计合成新型分子基铁磁材料，特别是基于分子间力而合成新型磁学性质配合物方面具有十分重要的理论与实验指导意义。