氮气（N2）是一种十分丰富的资源,它可以转化为氨（NH3）用来制造化肥。目前,Haber-Bosch法仍然是工业上合成氨的主要方式,但这一过程明显的缺点,导致NH3的合成仍具有巨大挑战。此外,为缓解能源短缺带来的问题,发展如氢能之类的清洁能源是十分重要的。而现今获取氢能的主要方式是水分解,但缺点也是十分明显的。因此,开发其它可替代水分解获取氢能的方式是非常有必要的。而在NRR过程中可能出现的副产物肼（N2H4）可以被催化氧化为N2和H2,这一过程或许是替代传统水分解获取氢能的好方法。这一过程对于N元素的循环利用无疑是非常重要的。在本论文中,分别研究了不同含量的B原子掺杂到Fe-N4/G材料上作为N2还原电催化剂的可能性以及过渡金属单原子负载到单层C2N材料上用于N2H4氧化电催化的潜力。得到结果如下:（1）通过将B原子掺杂到FeN4/G材料中,用以改变其电子性质进而提高对NRR的催化活性。特别地,结果表明Fe-B2N2/G是NRR过程中最具有潜力的催化剂,其所需的限制电位为-0.65V。有趣的是,B原子的引入可以有效地调节中心Fe原子与N2H*中间体的相互作用,从而提高对NRR的催化活性。值得注意的是,在还原过程中也可以很好的抑制竞争的HER,确保了高效的选择性。（2）设计了一系列过渡金属单原子负载到C2N单层材料上（TM@C2N）作为肼（N2H4）氧化反应的电催化剂。结果发现这些TM@C2N都具有高的稳定性,这是由于金属原子和C2N单层中N原子间存在强的相互作用。更重要的是,根据计算的吉布斯自由能曲线,Ru@C2N、Mo@C2N、Ti@C2N、Co@C2N以及Fe@C2N都表现出较高的HzOR催化活性。尤其是Ru@C2N表现出最为优异的催化活性,其具有-0.24V的最低限制电位,这可以归因于其特殊的电子性质。