光响应多酸基有机—无机超分子水凝胶的构筑与性能研究

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多酸(POMs)具有丰富的组成结构与独特的物理化学性质,在催化、材料、能源、医药等领域有广泛应用。将多酸这一无机组分引入至水凝胶中,能提升水凝胶的机械性能和响应性能,拓宽多酸的应用范围。目前报道过的多酸基水凝胶大多数以静电相互作用简单的将多酸封装在水凝胶中,这导致其结构组织不均一,机械性能不好。因此,通过共价修饰的方式将多酸引入至水凝胶中,可以更好地将多酸分散在水凝胶基质中,精确控制各组分间的相互作用,提升水凝胶结构的均一性和长期稳定性。本论文将环糊精共价修饰至Mn-Anderson型多酸两侧,通过与偶氮苯主客体相互作用再与丙烯酰胺共聚构筑了光响应型多酸基超分子水凝胶,为多酸与水凝胶智能材料领域的结合提供了一种新的思路。论文具体研究内容如下:(1)将合成的多酸-环糊精(POM-CD)与溶水性可聚合偶氮苯单体Azo-PEG-Acryl组装,再与丙烯酰胺(AAm)共聚得到了多酸基水凝胶。通过调节水凝胶中POM-CD的含量,系统研究了 POM对水凝胶的拉伸性能和溶胀性能的影响。研究表明,多酸水凝胶的断裂应变和断裂应力,相比环糊精-偶氮苯水凝胶和偶氮苯水凝胶,都得到了较大提升,并且其溶胀性能也随着多酸含量增加而提高。连续循环拉伸的结果表明多酸的引入增强了水凝胶的抗疲劳性。通过限域拉伸干燥处理,多酸水凝胶沿拉伸方向有序排列,使得水凝胶紫外光响应速率大大增强,并表现出良好的紫外-可见光响应循环能力。(2)在上一工作基础上,我们将POM-CD与Azo-PEG-Azo单体组装得到的主客体包结物作为水凝胶的第一网络,再加入阳离子单体甲基丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DMC),与丙烯酰胺共聚,得到多酸基双网络水凝胶。随着第一网络POM-CD/Azo-PEG-Azo含量的增加,多酸基水凝胶的断裂伸长率增加,相应的断裂强度逐渐减小,水凝胶的溶胀率也逐步提升,紫外光照射响应能力也逐渐增强。与上一章工作相比,在静电相互作用与主客体相互作用的协同作用下,双网络水凝胶拉伸长度能达到18倍,提升了一倍有余,溶胀率可达到480倍,提升了 8倍多。在经过限域拉伸干燥法处理后,水凝胶网络沿拉伸方向有序排列,其紫外光响应能力得到了增强,并且具备良好的紫外-可见光响应循环能力。
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