【摘 要】
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随着科技的飞速发展以及人口的增加,对环境的保护和能源的需求挑战变得和我们每一个人密切相关,同时日益加剧的资源紧张迫使我们需要开发利用可再生资源和绿色能源。因此目前绿色能源储存和转化装置受到了广泛关注,其中电催化剂在其中占据了核心部位,然而由于目前Pt族金属作为一种优越的催化材料受到昂贵的价格和资源稀缺性的影响,从而限制了此类催化剂的发展,因此目前迫切需要我们开发出低成本、高效、高活性的电催化剂。生
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随着科技的飞速发展以及人口的增加,对环境的保护和能源的需求挑战变得和我们每一个人密切相关,同时日益加剧的资源紧张迫使我们需要开发利用可再生资源和绿色能源。因此目前绿色能源储存和转化装置受到了广泛关注,其中电催化剂在其中占据了核心部位,然而由于目前Pt族金属作为一种优越的催化材料受到昂贵的价格和资源稀缺性的影响,从而限制了此类催化剂的发展,因此目前迫切需要我们开发出低成本、高效、高活性的电催化剂。生物质作为世界上第四大丰富的资源,使得生物质材料可以作为不可再生资源的优异替代选择,我们可以将其作为优异的碳元素来源和其他杂元素源,对不同的生物质材料运用不同的处理加工方法将其制备成为可行的电催化材料。生物质作为大自然中不断生长的个体,我们利用一些生物质优异的环境适应能力和较强的金属富集能力作为优点,在其生长过程中添加金属离子,从而使得金属离子在生物质体内均匀的分散且固定住,对其进行退火形成天然掺杂的金属碳基催化剂,同时区别于传统的负载方法使其获得了优异的催化活性,主要研究内容如下:(1)以大蒜作为碳源利用传统的非原位的负载方法进行Fe原子的负载,首先将普通大蒜经过活化碳化处理后制成生物质衍生碳,再利用湿法浸渍负载不同浓度比例的卟啉铁,随后进行了不同温度的碳化制备出了具有优异催化活性且能够运用于全p H范围下的ORR催化剂。同时利用催化剂作为阴极组装了中性电解质的液态锌空气电池。(2)利用云南本土气候地理资源优势,采用大型真菌类生物质平菇作为载体,以其作为碳源和氮源通过原位负载的方法在平菇体内富集不同的金属(Fe、Co、Ni)。之后利用一步法活化热解制备出对于氧还原反应具有优异催化性能的生物质衍生碳材料,并且通过一系列表征确定其为单原子催化剂,通过催化反应测试确定该负载方法对于过渡金属具有普遍适用性。同时对生物质衍生的碳基催化剂的催化活性位点及其反应机理进行了系统的分析。(3)采用植物类生物质豆芽作为碳源,利用其生长速率快和优异的重金属耐受力作为原位负载金属钌(Ru)的优异载体。通过调整了不同浓度的重金属溶液对其进行了富集,以此来探究金属含量对其结构和形貌造成的影响。在豆芽富集完成之后通过一系列表征后发现富集后的金属Ru离子被还原成为了纳米颗粒,进而对其进行一步法活化和热解,制备出了能够暴露出特定高催化活性晶面的纳米颗粒催化剂。对所制备的材料进行了多种表征和电催化性能测试,发现该催化剂为对HER和OER双反应具有增强的催化性能是一种良好的双功能催化剂。同时利用该催化剂作为阳极和阴极组装了全水分解装置,对其分解水的实用性能进行了深入的探究。最后通过密度泛函理论(DFT)计算揭示了反应机理,得出Ru(101)为促进催化反应的高活性晶面。
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