【摘 要】
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CO2是引起温室效应的主要气体,同时又是地球上最丰富的碳1(C1)资源之一。研究者们在CO2的资源化利用方面进行了广泛研究,其中CO2与环氧化合物的环加成反应最为符合绿色化学的要求而被关注。单原子催化剂因其具有高选择性、高的表面自由能以及高的原子利用率等优点,在多个催化领域都有广泛应用。将Al单原子引入催化剂材料中,制备非均相催化剂用于CO2环加成反应有助于提高催化效率与催化剂循环利用的问题。本论
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CO2是引起温室效应的主要气体,同时又是地球上最丰富的碳1(C1)资源之一。研究者们在CO2的资源化利用方面进行了广泛研究,其中CO2与环氧化合物的环加成反应最为符合绿色化学的要求而被关注。单原子催化剂因其具有高选择性、高的表面自由能以及高的原子利用率等优点,在多个催化领域都有广泛应用。将Al单原子引入催化剂材料中,制备非均相催化剂用于CO2环加成反应有助于提高催化效率与催化剂循环利用的问题。本论文成功制备两种Al单原子催化剂,主要研究内容和结果如下:1.为了提高光驱动CO2环加成反应的效率,开发了一种由多孔碳纳米片组成的催化剂,该纳米片富含原子分散的Al原子(Al含量为14.4 wt%,原子百分比为7.3 at%),通过多功能的分子限制热解策略与N配位(Al-N4基序,Al-N-C催化剂)。光照下Al-N-C催化剂催化CO2环加成反应的性能(转化率为95%,反应速率为3.52 mmol g-1 h-1)明显优于在热环境下的性能(转化率为57%,反应速率为2.11 mmol g-1 h-1)。除了碳基体诱导的高效光热转化外,实验和理论分析都表明,光照有利于光生电子从半导体Al-N-C催化剂向环氧化物反应物的转移,通过限速步骤促进开环中间体的形成。2.将多个功能单元合理地集成到多相材料中以提高催化性能对于CO2增值工艺来说是非常理想的。我们合成了一种由具有原子分散的Lewis酸位点(即Al-O5基序)的多孔碳基和咪唑基聚离子液体(记为PILs@Al-O-C)复合的催化剂。与纯Al-O-C或PILs相比,优化后的PILs@Al-O-C催化剂在无溶剂、无助催化剂的情况下,实现了高效催化CO2与环氧化物环加成反应(转化率>90%),明显优于相应的单组分(PILs:转化率为64%,Al-O-C:转化率为3%)。PILs@Al-O-C活性的增强归因于PILs中均匀的N位(Lewis碱基位)和丰富的Br阴离子(亲核剂),以及Al-O-C基体中原子分散的Al位(Lewis酸位)之间的协同效应。
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