【摘 要】
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绿色化工是时代发展的必然趋势,反应精馏作为化工生产的重要分支,与酶催化的成功结合为其发展提供了新思路。酶催化反应精馏（Enzymatic Reactive Distillation,ERD）技术是一种复合式化工单元操作,其中载酶填料的长效性和稳定性起决定性作用。酶固定化技术的应用可有效解决游离酶不稳定、有机溶剂耐受性差、难以回收利用等缺陷,并保留酶原有的催化活性。因此,本文以南极假丝酵母脂肪酶B（
【基金项目】
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国家自然科学基金（21878066）； 河北省自然科学基金（B2019202167）；
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绿色化工是时代发展的必然趋势,反应精馏作为化工生产的重要分支,与酶催化的成功结合为其发展提供了新思路。酶催化反应精馏（Enzymatic Reactive Distillation,ERD）技术是一种复合式化工单元操作,其中载酶填料的长效性和稳定性起决定性作用。酶固定化技术的应用可有效解决游离酶不稳定、有机溶剂耐受性差、难以回收利用等缺陷,并保留酶原有的催化活性。因此,本文以南极假丝酵母脂肪酶B（Lipase B from Candida antarctica,Ca LB）为研究对象,结合溶胶-凝胶包埋法,将酶固定于经多巴胺（Dopamine,DA）修饰后的塑料填料上,并阐述了该载酶填料应用于反应精馏中的可行性,具体研究内容如下:首先,综合经济适用性和表面润湿性选定聚丙烯塑料填料为载体,用溶胶-凝胶法制备载酶塑料填料,将其命名为PP-GEL。通过扫描电镜分析其表面结构,发现凝胶涂层出现龟裂。因此调整凝胶各组分配比以优化凝胶配方,并利用扫描电镜、应力-应变曲线、抗划痕测试等表征手段,对比优化前后凝胶配方制备的载酶填料的性能。结果表明,配方优化改善了凝胶基质脆性,降低了载酶涂层的损失率,且涂层与填料之间的粘合强度提高14.2%。其次,为了进一步提高载酶填料的稳定性,采用DA对塑料填料进行功能化处理,制得了聚多巴胺包覆的塑料填料,将其命名为PP-PDA。用接触角、红外光谱、X射线光电子能谱、原子力显微镜等手段对其进行表征,结果表明DA成功包覆至塑料填料表面;测试PP-PDA的酸碱及有机溶剂稳定性,表明PP-PDA具有优异的有机溶剂稳定性和优良的酸碱稳定性。最后,本文使用PP-PDA作为载体制备了新型载酶填料,命名为PP-PDA-GEL,并对其进行一系列表征测试。红外谱图和X能谱结果表明载酶凝胶与PP-PDA发生多点共价结合;抗划痕测试表明共价键的形成使得PP-PDA-GEL比PP-GEL的粘附力高17.36%;酶学性质测试表明PP-PDA-GEL比PP-GEL具有更好的稳定性;对PP-PDAGEL的催化性能进行研究,优化了其催化酯交换反应的反应条件。上述研究证明塑料填料可作为酶的固定化载体,为ERD工艺的发展提供了更多可能性。
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