【摘 要】
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经过不断发展,全聚合物太阳能电池（All Polymer Solar Cells,All-PSCs）取得了巨大的进步,最佳的能量转换效率（PCE）已经突破17%。为了将All-PSCs商业化,进一步设计与合成性能更好的材料至关重要。本论文主要研究All-PSCs活性层受体聚合物,选择苝二酰亚胺（PDI）的衍生物作为缺电子单元,与噻吩单元、环戊二烯并[2,1-b:3,4-b′]二噻吩（CPDT）、二
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（批准号:62064006）； 甘肃省自然科学基金项目（批准号:20JR5RA403）； 甘肃省高等学校创新基金项目（批准号:2020A-042）； 天津大学-兰州交通大学自主创新基金合作项目（批准号:2019056）；
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经过不断发展,全聚合物太阳能电池（All Polymer Solar Cells,All-PSCs）取得了巨大的进步,最佳的能量转换效率（PCE）已经突破17%。为了将All-PSCs商业化,进一步设计与合成性能更好的材料至关重要。本论文主要研究All-PSCs活性层受体聚合物,选择苝二酰亚胺（PDI）的衍生物作为缺电子单元,与噻吩单元、环戊二烯并[2,1-b:3,4-b′]二噻吩（CPDT）、二噻并[3,2-b:2′,3′-d′]吡喃（DTP）等给电子单元,以及与4,7-二噻吩基苯并[c][1,2,5]噻二唑（DTBT）、4,7-二噻吩基-5-氟-2,1,3-苯并[c][1,2,5]噻二唑（DTFBT）缺电子单元分别进行共聚,合成了一系列共轭聚合物。通过修饰侧链、引入给电子基团、引入缺电子基团等方法,提高有机共轭聚合物的光伏性能。初步研究了低对称单元引入对材料的热稳定性、吸光性能、能级和分子构型、光伏性能、电荷传输等的影响。在论文的第二章中,通过调控侧链去调节有机共轭聚合物的溶液加工性能,光电性能和混溶性。将制备的含不同柔性侧链苝二酰亚胺（PDI）的二溴物PDI-HD2Br2、PDI-OHD2Br2、PDI-HD-OHDBr2与噻吩的双锡（TSn）通过Stille缩聚反应合成了三种共轭聚合物PPDI-HD2-T、PPDI-OHD2-T、PPDI-HD-OHD-T。测试得出发现聚合物PPDI-HD2-T、PPDI-OHD2-T和PPDI-HD-OHD-T的HOMO能级分别为-5.85 e V、-5.95e V和-5.88 e V,不对称侧链的引入使得聚合物PPDI-HD-OHD-T的HOMO能级加深了0.03 e V,但不对称烷氧基侧链的引入并未使得器件获得高的VOC。相比聚合物PPDI-OHD2-T,PPDI-HD-OHD-T在薄膜状态下较好的聚集,这将有利于电荷的分离与传输。当聚合物PTB7-Th与PPDI-HD-OHD-T的质量比为1:1.2时,器件效率达到最优,VOC为0.63 V、JSC为7.06 m A·cm-2、FF为46.56%,聚合物PPDI-HD-OHD-T的器件效率最优为2.08%。考虑到PDI中的亚胺N位于前线轨道电子云的节点,对N位进行修饰将对材料的能级结构和光谱影响较小。而湾位上的取代基参与了PDI前线轨道的形成,将会对材料的能级和光电性能产生显著影响,同时也会影响光敏层的相分离行为。基于此,在第三章中通过引入不对称给电子基团,设计并合成了基于PDI的两种聚合物PPDI-CPDT和PPDI-DTP。相比对称的给电子单元,引入不对称的给电子单元后,聚合物PPDI-DTP的吸收峰发生了轻微红移,HOMO能级升高了0.09 e V。两种受体聚合物的PCE分别为2.62%和0.30%。不对称给电子基团DTP的引入并未达到我们想要的效果,又通过引入不对称缺电子基团,设计并合成了基于PDI的两种聚合物PPDI-DTBT和PPDI-DTFBT。随着引入不对称缺电子单元DTFBD,聚合物PPDI-DTFBT吸收光谱略微蓝移,而薄膜状态下PPDI-DTBT、PPDI-DTFBT的吸收光谱比溶液态都有略微的蓝移,聚合物PPDI-DTFBT有良好的聚集行为。聚合物给体PTB7-Th和受体PPDI-DTBT、PPDI-DTFBT的最佳质量比均为1:1.2时器件效率最佳。进一步优化器件向共混溶液中分别添加0.5%的CN时,测得基于聚合物PPDI-DTBT、PPDI-DTFBT的器件的VOC基本不变（0.77 V和0.76 V）,JSC分别为9.60 m A·cm-2和12.1 m A·cm-2,填充因子分别从原来的40.10%和45.50%提升至46.65%和52.29%,PCE值分别为3.43%和4.80%。通过AFM、GIWAXS测试,发现聚合物PPDI-DTFBT有更好的分子堆积。引入不对称缺电子单元DTFBD的聚合物PPDI-DTFBT的器件效率明显改善,证实PDI与含苯并噻二唑的DTFBT构筑受体聚合物主链具有较强的可行性,为低对称PDI基聚合物受体材料设计提供了一种新思路。
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