【摘 要】
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由于能源需求的不断增长、自然资源的大量消耗以及全球变暖等问题,人类社会正面临着能源危机。甲醇在直接甲醇燃料电池中作为替代燃料吸引了巨大的关注,有望成为未来的能源转换资源。然而缓慢的甲醇电化学氧化阻碍了其在商业水平上的可扩展应用,因此甲醇氧化反应催化性能的改善是开发新一代直接甲醇燃料电池的关键。其中Pt Pd合金特殊的形貌设计和合理的成分调节是获得甲醇氧化反应中卓越催化性能的常用策略。同时,有序介孔
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由于能源需求的不断增长、自然资源的大量消耗以及全球变暖等问题,人类社会正面临着能源危机。甲醇在直接甲醇燃料电池中作为替代燃料吸引了巨大的关注,有望成为未来的能源转换资源。然而缓慢的甲醇电化学氧化阻碍了其在商业水平上的可扩展应用,因此甲醇氧化反应催化性能的改善是开发新一代直接甲醇燃料电池的关键。其中Pt Pd合金特殊的形貌设计和合理的成分调节是获得甲醇氧化反应中卓越催化性能的常用策略。同时,有序介孔结构因其高比表面积、大孔体积以及丰富且可调的孔径而表现出巨大的催化潜力。基于此,本文主要展开了以下两方面的研究工作:（1）开发了一种简单且通用的界面组装方法来制备超薄介孔壳层的Pt Pd空心微球催化剂（Pt Pd-MHS-0.15-0.5）,使用三嵌段共聚物F127作为软模板、Si O2微球作为硬模板以及TMB作为溶胀剂扩大孔径,通过共同还原K2Pt Cl4和Pd Cl2来开发Pt Pd合金,同时调整加入物质的含量,得到了不同壳层厚度的中空Pt Pd纳米球。在MOR测试中,壳层越薄,活性越好。由于具有良好的介孔结构,大的中空空腔以及双金属协同效应,具有超薄且连续的介孔壳层催化剂（Pt Pd-MHS-0.15-0.5）对MOR具有最优的催化活性和稳定性。在MOR测试中,达到1.539 A/mg Pt的峰值电流质量活性,是Pt/C(0.619 A/mg Pt)的2.5倍,比活性为2.233 m A/cm~2,是Pt/C（0.959 m A/cm~2）的2.3倍,表明甲醇氧化在Pt Pd-MHS-0.15-0.5催化剂上具有更快的甲醇C-H键断裂速率。与Pt/C（0.79）相比,Pt Pd-MHS-0.15-0.5@m C（1.07）表现出更高的If/Ib值,说明催化剂具有较好的CO耐受性。催化剂在经历500圈的循环测试后达到69%的质量活性保留率,表现出了良好的稳定性。同时这种合成策略还具有一定的普适性,可以通过选择适当的金属前驱体,将其扩展到制备许多其他具有超薄介孔壳层的铂基合金催化剂。（2）使用一种分子介导的界面共组装策略合成了负载在碳载体上的有序介孔Pt Pd合金涂层催化剂（CNTs@m C@m Pt Pd）,其中,CNTs提供高导电性、氮掺杂介孔碳提供优异的传质、有序介孔Pt Pd涂层暴露大量的活性位点。在MOR测试中,介孔涂层越薄,活性越好,因此具有超薄且完整涂层Pt Pd合金的（CNTs@m C@m Pt Pd-8）纳米纤维催化剂表现出优异的MOR催化活性和稳定性,质量活度和比活度为1.557 A/mg Pt和3.841 m A/cm~2,分别为Pt/C催化剂(0.619 A/mg Pt、0.959 m A/cm~2)的2.5倍和4倍。相对于Pt/C（0.79）,CNTs@m C@m Pt Pd-8具有更高的If/Ib值为1.05,以及0.812 V的CO氧化电位也远低于Pt/C的0.887 V,表明催化剂具有更好的抗CO中毒能力。经过500圈CV循环后达到69%的活性保留率。说明这种分子介导的合成设计为制造介孔金属涂层材料提供了一种新的思路。
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