【摘 要】
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化学电源的电化学性能与电极/电解质的界面过程密切相关,涉及电荷转移、气体扩散、相的生成和转化、离子传输等步骤。因此深入理解界面过程对器件设计和材料优化具有重要意义。另外,电池中不仅包含电极与电解质之间的界面而且包含其他重要的界面,例如燃料电池催化层中的三相界面、集流体和电极之间的界面等,基于此,本论文从电池相应的界面问题进行探究,开展了以下两个工作:一方面,针对锂硫电池中电极/电解质界面处多硫化物
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化学电源的电化学性能与电极/电解质的界面过程密切相关,涉及电荷转移、气体扩散、相的生成和转化、离子传输等步骤。因此深入理解界面过程对器件设计和材料优化具有重要意义。另外,电池中不仅包含电极与电解质之间的界面而且包含其他重要的界面,例如燃料电池催化层中的三相界面、集流体和电极之间的界面等,基于此,本论文从电池相应的界面问题进行探究,开展了以下两个工作:一方面,针对锂硫电池中电极/电解质界面处多硫化物的穿梭问题,通过酰胺化反应将四氨基锌酞菁(Zn TAPc)接枝到改性碳纸(CP)上,构建“亲-多硫”界面作为锂硫电池正极材料载体,以缓解多硫化物的穿梭。通过XPS和FT-IR表征手段得出Zn TAPc与改性CP通过酰胺键相连,Zn TAPc的大共轭体系提供了高电子云密度环境,有利于提升电子的传输能力,而且中心氮原子可通过化学吸附抑制多硫化物的穿梭。侧链Zn TAPc与电解质良好的相溶性可加快电解质对基质材料的润湿速度,从而加快固液界面的Li+传输,提高电池动力学。电化学测试表明基于Zn TAPc-CP/S正极的锂硫电池在0.5 C电流密度下,起始放电比容量为1018.5 m Ah g-1,200圈后仍能保持822.9 m Ah g-1可逆容量;在2.0 C大电流密度下,500圈后容量保持率为65.5%,平均每圈衰减率为0.069%,表现出良好的电化学性能。另一方面,由于催化层内部结构复杂,物理、化学变化的影响因素多样,为此本文采用粗粒化分子动力学(CG-MD)模拟一套针对三相界面的研究模型:CO2、H2O、聚丙烯(D-PP)/Si O2(不同润湿程度的Si O2:D-Si O2、M-Si O2、W-Si O2),来模拟H2O的传输、聚集行为和气体的扩散特性。同时基于Martini力场对模型进行计算,并与实验相辅相承。通过扩散系数和气泡数量实验分析出,体系中H2O、CO2和界面处H2O在D-PP上的扩散系数均大于不同润湿程度Si O2上的,且D-PP界面处H2O的扩散系数最大;结合气泡数量记录实验说明CO2扩散系数越大越有利于形成更多的气泡。另一方面由径向分布函数分析出界面处H2O与界面作用力强弱会影响界面处H2O的聚集位置。并通过接触角测试验证了D-PP、D-Si O2、M-Si O2、W-Si O2界面与H2O的相互作用强弱顺序。
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