【摘 要】
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半导体光催化材料在各领域备受关注,制备具有高效稳定、电子转移、宽响应范围和可见光诱导载流子的新型光催化剂是解决光催化技术实际应用的关键。在本工作中,通过优化水热法反应温度制备了WO3/Bi2WO6纳米片,再通过一步水热法将锐钛矿TiO2纳米颗粒负载在WO3/Bi2WO6纳米片,进而得到了TiO2/WO3/Bi2WO6系列复合催化剂,并且采用一种高密度管状等离子体放电装置对其进行表面改性。通过XRD
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半导体光催化材料在各领域备受关注,制备具有高效稳定、电子转移、宽响应范围和可见光诱导载流子的新型光催化剂是解决光催化技术实际应用的关键。在本工作中,通过优化水热法反应温度制备了WO3/Bi2WO6纳米片,再通过一步水热法将锐钛矿TiO2纳米颗粒负载在WO3/Bi2WO6纳米片,进而得到了TiO2/WO3/Bi2WO6系列复合催化剂,并且采用一种高密度管状等离子体放电装置对其进行表面改性。通过XRD、SEM、TEM、XPS、PL光谱、UV-Vis DRS、i-t Curve等方法对复合催化剂的晶体结构、微观形貌、元素组成及化学价态、光电性能、光催化活性进行了表征,主要结果如下:Ⅰ通过优化水热法反应温度制备了WO3/Bi2WO6异质结型纳米片。XRD及XPS结果表明,在不同水热反应温度（120～160℃）下均成功制备了二元WO3/Bi2WO6光催化剂,通过PL谱和UV-Vis DRS研究发现,WO3/Bi2WO6纳米片的荧光强度随着水热反应温度的降低逐渐减弱,禁带宽度也随之变窄。采用可见光降解模拟污染物MB的方法对光催化剂的光催化活性进行了研究,120℃-WO3/Bi2WO6、140℃-WO3/Bi2WO6和160℃-WO3/Bi2WO6在60 min内对MB的降解率分别为46.70%、34.02%、22.61%;其中120℃-WO3/Bi2WO6的可见光光催化活性最高且120℃-WO3/Bi2WO6(0.0082 min-1)的降解动力学常数远大于140℃(0.0055 min-1)和160℃(0.0036 min-1)水热反应温度的速率常数。综上所述,120℃水热反应温度为最佳反应条件。Ⅱ采用水热法以水热温度为120℃所合成的高活性WO3/Bi2WO6纳米片为基,将锐钛矿相TiO2纳米颗粒与其进行复合,得到了不同TiO2质量比的TiO2/WO3/Bi2WO6复合光催化剂（TiO2添加量分别为8.7wt%、10.7wt%、12.7wt%和14.7wt%）。XRD、SEM及TEM的测试结果表明,所得到的一系列TiO2/WO3/Bi2WO6异质结催化剂均是由TiO2、WO3及Bi2WO6三种物质所构建的,且TiO2纳米颗粒紧密固定在WO3/Bi2WO6纳米片上。从可见光降解实验中可以看出,与纯TiO2和WO3/Bi2WO6纳米片相比,复合后构建的多异质结TiO2/WO3/Bi2WO6复合催化剂具备更强的光催化降解MB的能力。在不同TiO2掺入质量比的TiO2/WO3/Bi2WO6样品之中,10.7wt%-TiO2/WO3/Bi2WO6的降解速率最快,其动力学常数(0.0144min-1)远大于纯TiO2,约为WO3/Bi2WO6纳米片(0.0082min-1)的1.75倍。另外,10.7wt%-TiO2/WO3/Bi2WO6纳米复合材料还具备较宽的可见光吸收范围,较低的光致发光峰强度及较窄的禁带宽度。其光催化活性的提高可能是因其具有特殊的结构和一些优良的性质所产生的协同效应,从而改善了多异质结界面上的电子-空穴对的分离效率。Ⅲ采用一种自制高密度管状等离子体放电装置对具有可见光催化活性的TiO2/WO3/Bi2WO6复合光催化剂进行进一步表面改性。从PL谱可以看出,经过等离子体改性处理后的TiO2/WO3/Bi2WO6复合光催化剂,随着等离子体放电电压的增大,样品的荧光强度逐渐减弱,表明提高等离子体放电电压能有效地抑制复合半导体中电子-空穴对的复合。由UV-Vis DRS可知,样品的吸收边发生红移,可见光响应增强。通过对样品的光催化活性研究后发现:AP1.1、AP1.0、AP0.9三元复合材料光降解速率常数分别为0.0319min-1、0.0203 min-1、0.0197min-1,均高于未处理的原始样品。其中AP1.1的降解速率常数最高,分别是未处理TiO2/WO3/Bi2WO6和WO3/Bi2WO6的2.2和3.9倍。由此可见,利用该高密度管状等离子体放电技术对TiO2/WO3/Bi2WO6复合光催化剂进行改性处理,可以有效地提高其光催化活性。
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