【摘 要】
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逐年增加的CO2排放引起了严重的环境问题,现在碳减排已经上升到关乎国际关系和人类生存的高度。CO2加氢制甲醇是实现碳减排的有效技术手段。甲醇不仅可以用作燃料,而且能被进一步转化为烯烃、芳烃等高附加值化学品。然而,该课题具有很大的挑战性,CO2加氢制甲醇为放热反应,副反应逆水煤气变换反应为吸热反应。升高温度会导致甲醇选择性的显著降低,而低温下CO2转化率很低,低的甲醇收率难以满足工业生产的要求,因此
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逐年增加的CO2排放引起了严重的环境问题,现在碳减排已经上升到关乎国际关系和人类生存的高度。CO2加氢制甲醇是实现碳减排的有效技术手段。甲醇不仅可以用作燃料,而且能被进一步转化为烯烃、芳烃等高附加值化学品。然而,该课题具有很大的挑战性,CO2加氢制甲醇为放热反应,副反应逆水煤气变换反应为吸热反应。升高温度会导致甲醇选择性的显著降低,而低温下CO2转化率很低,低的甲醇收率难以满足工业生产的要求,因此CO2加氢制甲醇高效催化剂的开发尤为重要。本论文以CO2加氢制甲醇In2O3基和PdIn双金属催化剂作为研究重点,主要研究内容和结果如下:通过共沉淀法制取了MnO/In2O3和MgO/In2O3催化剂,考察了 MnO和MgO掺杂对In2O3催化CO2加氢制甲醇性能的影响。发现MnO和MgO掺杂能够提高In2O3催化剂的CO2吸附性能,所制取催化剂的CO2吸附性能按以下顺序逐渐增强:In2O3＜MgO/In2O3＜MnO/In2O3。催化剂的甲醇选择性随着CO2吸附性能的增强而提高,在相同反应条件下,MnO/In2O3在三种催化剂中展现了最高的甲醇选择性。然而,MnO和MgO掺杂导致了In2O3还原性能的降低,使得MgO/In2O3和MnO/In2O3催化剂的CO2转化率低于In2O3催化剂的转化率。在MnO/In2O3催化剂的研究基础上,为了进一步提高其催化性能,通过NaBH4还原法将Pd负载到MnO/In2O3上,制取了 Pd/MnO/In2O3催化剂。Pd能够以高度分散的形式存在于MnO/In2O3表面,Pd的引入明显提高了MnO/In2O3催化剂的还原性能。在Pd/MnO/In2O3催化体系中,MnO/In2O3提供CO2吸附活化的活性位点,Pd作为H2解离的活性中心,在Pd活性中心上解离活化的氢溢流到MnO/In2O3上,并与在MnO/In2O3上吸附活化的CO2反应生成甲醇。由于Pd和MnO/In2O3之间的协同效应,Pd/MnO/In2O3催化剂的催化活性明显高于MnO/In2O3的催化活性。在280℃,3 MPa,21000 mL gcat-1 h-1下,1 wt.%Pd/MnO/In2O3催化剂的甲醇收率为240.6 gMeOH kgcat-1 h-1,对应的CO2转化率为4.5%,甲醇选择性为71.3%,并且该催化剂具有优良的稳定性能。通过固态法制取了不同Pd掺杂量的Pd/In2O3催化剂。在反应过程中,Pd/In2O3催化剂中高度分散的Pd具有强的抗烧结性能,能够稳定存在。向In2O3中掺入1-2wt.%的Pd不仅能够提高In2O3催化剂的CO2转化率,而且能够提高In2O3催化剂的甲醇选择性。In2O3催化剂和不同Pd掺杂量Pd/In2O3催化剂的甲醇选择性按以下顺序逐渐减小:1 wt.%Pd/In2O3＞2 wt.%Pd/In2O3＞In2O3＞3 wt.%Pd/In2O3＞4 wt.%Pd/In2O3。在 280 ℃,3 MPa,21000 mL gcat-1 h-1下,2 wt.%Pd/In2O3 催化剂的甲醇收率为 331.7 gMeOH kgcat-1 h-1,对应的CO2转化率为6.4%,甲醇选择性为69.1%。以不同类型的 SiO2（KIT-6 和 SBA-15）为载体,制取了 PdIn/KIT-6 和 PdIn/SBA-15催化剂,考察了以KIT-6和SBA-15为载体所制取Pdln双金属催化CO2加氢制甲醇的性能。受比表面积和孔结构的影响,在相同反应条件下,PdIn/KIT-6的催化性能优于PdIn/SBA-15的催化性能。此外,PdIn双金属中Pd:In摩尔比对所制取催化剂的催化活性也有显著影响。随着Pd:In摩尔比由0.5增大到1.25,所制取PdIn/KIT-6和PdIn/SBA-15催化剂的CO2转化率呈现逐渐增大的趋势,而甲醇选择性呈现逐渐减小的趋势。采用溶剂热法制取了不同晶型结构的ZrO2载体,然后通过浸渍法将In2O3负载到ZrO2上制取了 In2O3/ZrO2催化剂,考察了 ZrO2载体晶型结构对In2O3催化CO2加氢制甲醇的影响。由于In2O3/ZrO2催化剂的还原性能和CO2吸附性能随着ZrO2载体中单斜相所占比例的升高而增强,因此,ZrO2载体中单斜相所占比例越高,所制取In2O3/ZrO2催化剂的CO2转化率和甲醇选择性也越高。
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