【摘 要】
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目前,能源危机依然是全人类面临的最大挑战,特别是受国际不稳定因素的影响,传统化石燃料越发紧张。为彻底解决能源问题,开发可再生、廉价、无污染的新型能源迫在眉睫。直接甲醇燃料电池（Direct methanol fuel cell,简称DMFCs）因其原料来源广泛、高能量密度、产物无污染等优点而备受研究者们关注,其有望运用在便携式电子设备和新能源汽车方面。但DMFCs中的阳极催化剂存在着生产成本高、催
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目前,能源危机依然是全人类面临的最大挑战,特别是受国际不稳定因素的影响,传统化石燃料越发紧张。为彻底解决能源问题,开发可再生、廉价、无污染的新型能源迫在眉睫。直接甲醇燃料电池（Direct methanol fuel cell,简称DMFCs）因其原料来源广泛、高能量密度、产物无污染等优点而备受研究者们关注,其有望运用在便携式电子设备和新能源汽车方面。但DMFCs中的阳极催化剂存在着生产成本高、催化活性低和稳定性差等问题,严重阻碍其商业化进程。本论文采用简易的一步碳化及Na BH4载Pt合成了Pt/Co-Mo2C/NCNT@NCN催化剂,通过改变前驱体金属盐和煅烧温度构建Pt/CoFe/NCNT@NCN催化剂。主要研究工作如下:（1）通过简单的水浴蒸发和一步碳化过程,制备氮掺杂碳纳米管接枝氮掺杂碳纳米片（NCNT@NCN）包裹Co/Mo2C的三维载体材料,经过Na BH4载Pt,构建高活性复合Pt基催化剂。由于三维氮掺杂碳材料对Co/Mo2C的紧密封装、高含量的吡啶氮掺杂以及Co对Mo2C的电子调节,使所制备的催化剂表现出优异的催化性能。同时,改变前驱体金属盐添加比例、煅烧温度等因素探究了催化剂的最优催化条件。通过XRD、SEM、TEM、XPS等物理表征证明过渡金属/过渡金属碳化物紧密封装在3D氮掺杂碳结构中。电化学测试结果显示,催化剂Pt/Co-Mo2C/NCNT@NCN具有较好的甲醇电氧化（MOR）催化活性(842 m A mgPt-1)和稳定性(60 m A mgPt-1)。（2）基于上一章催化剂载体结构和催化性能的研究,Pt/Co-Mo2C/NCNT@NCN催化剂具有稳定的结构和较大的活性表面积,但就其催化活性方面,还有一定的提升空间。双合金具有导电性强、成本低廉等优点,是作为燃料电池极佳的助催化剂。将第三章构建的三维结构与双合金结合,构建出3D氮掺杂碳材料紧密封装双合金复合Pt基催化剂。在保留NCNT@NCN载体高含量的氮掺杂、紧密的封装结构和较大活性表面积等优点的基础上,通过CoFe合金与Pt纳米粒子（NPs）之间的双功能机制以及合金内部相互电子调控作用,使制备的Pt/CoFe/NCNT@NCN催化剂具有更好的MOR活性(1105 m A mgPt-1),其稳定性(95 m A mgPt-1)和CO耐受性也均有明显提升,充分说明CoFe合金的在整个催化过程中发挥的助催化作用。
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