【摘 要】
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钠离子电池具有同锂离子电池类似的储能机制,且钠资源储量丰富,成本低廉,近年来其在大型储能领域被广泛关注。然而,目前仍旧缺少综合性能优异的负极材料来进一步提高钠离子电池储能特性。以锗酸锌（Zn2GeO4）为代表的三元氧化物具有较高的理论比容量且在循环过程中会生成氧化纳（Na2O）来缓解体积变化,被认为是钠离子电池具有潜力的负极材料之一。然而,其本身较差的导电性导致较差的倍率性能,在长循环过程中仍存在
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钠离子电池具有同锂离子电池类似的储能机制,且钠资源储量丰富,成本低廉,近年来其在大型储能领域被广泛关注。然而,目前仍旧缺少综合性能优异的负极材料来进一步提高钠离子电池储能特性。以锗酸锌（Zn2GeO4）为代表的三元氧化物具有较高的理论比容量且在循环过程中会生成氧化纳（Na2O）来缓解体积变化,被认为是钠离子电池具有潜力的负极材料之一。然而,其本身较差的导电性导致较差的倍率性能,在长循环过程中仍存在不可避免的体积变化,表现出较差的循环稳定性。因此,本文通过构筑纳米结构来改善Zn2GeO4电极的结构稳定性,并将其与氧化石墨烯复合改善Zn2GeO4电极的导电性。系统研究电极微观形貌、组成对其储钠性质的影响,建立Zn2GeO4电极结构与储钠性能之间的内在联系。主要研究内容与结论如下:1、水热法调控Zn2GeO4纳米结构并探究不同纳米结构对其储钠性能的影响。在水体系及水-二元胺体系中,通过调控水热反应条件获取Zn2GeO4纳米粒、纳米棒及纳米花束等材料,并对其进行储钠性能研究。在二元胺溶剂体系下合成的Zn2GeO4纳米花束结构,具有多孔网络结构特点,有效缓冲了循环过程中Zn2GeO4产生的体积变化,并提供丰富的反应活性位点,相较于Zn2GeO4纳米棒、Zn2GeO4纳米粒结构表现出较优的储钠性能。在电流密度为0.1 A·g-1时,循环200圈后,其比容量不低于281.8 mA·h·g-1。2、以制备出不同Zn2GeO4纳米结构为基础,加入氧化石墨烯制备Zn2GeO4/graphene复合材料。通过调控水热溶剂获取不同微观形貌的Zn2GeO4/graphene复合材料,并将其作为钠离子电池负极材料探究其储钠性能。石墨烯的引入提高了电极导电性,进一步减缓了体积变化,增加了活性物质与电解质的接触面积,有益于提升电极倍率性能。在二乙烯三铵与水的二元胺溶剂体系中制备的复合材料（deta-Zn2GeO4/graphene）得益于结构优势,相较于在乙二胺与水的二元胺溶剂体系中制备的复合材料（en-Zn2GeO4/graphene）和在水中制备的复合材料（ctab-Zn2GeO4/graphene）表现出较优的储钠性能。在电流密度为0.1 A·g-1时,循环200圈后还可达到324.3 mA·h·g-1的高可逆容量,在高电流密度2 A·g-1下,放电容量仍可达到228.7 mA·h·g-1。3、为了进一步简化制备流程,减少导电剂、粘结剂的使用量,加入三维导电集流体泡沫镍衬底,制备具有自支撑结构无粘结剂Zn2GeO4/电极材料,并将其作为钠离子电池负极材料探究其储钠性能。泡沫镍衬底的加入不仅可以有效分散Zn2GeO4材料,而且增加了比表面积,并且为离子和电子的传输提供特殊通道,所获取的自支撑结构的Zn2GeO4/电极材料在长循环中展现出明显优势。在此基础上,通过一步、两步水热法制备具有自支撑结构的Zn2GeO4/graphene复合电极材料,其中一步水热法所制备的复合电极展现出由纳米片组装成的纳米花束结构,得益于微观结构与石墨烯的复合效应,该复合电极在电流密度为0.1 A·g-1时,循环200圈后容量可达到437.5 mA·h·g-1,高电流密度2 A·g-1下比容量可维持在381.4 mA·h·g-1。
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