【摘 要】
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近年来,燃料电池作为高效率和低排放的能量转换装置备受关注。阳极催化剂是燃料电池的重要组成部件之一,其中铂(Pt)纳米材料是最常用的阳极催化剂。但是,Pt纳米材料的成本高,且在醇类燃料的氧化过程中易被反应中间体毒化而失活。因此,降低催化剂中Pt的含量并提升其抗毒化性能对实现燃料电池的广泛应用至关重要。此外,钯(Pd)也是具有吸引力的阳极催化剂,它与Pt在元素周期表中是同族元素,具有相同的面心立方结构
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近年来,燃料电池作为高效率和低排放的能量转换装置备受关注。阳极催化剂是燃料电池的重要组成部件之一,其中铂(Pt)纳米材料是最常用的阳极催化剂。但是,Pt纳米材料的成本高,且在醇类燃料的氧化过程中易被反应中间体毒化而失活。因此,降低催化剂中Pt的含量并提升其抗毒化性能对实现燃料电池的广泛应用至关重要。此外,钯(Pd)也是具有吸引力的阳极催化剂,它与Pt在元素周期表中是同族元素,具有相同的面心立方结构和类Pt的催化性能。Pt(Pd)纳米材料的催化性能在很大程度上受其尺寸、形状、组成和结构等参数影响。一方面,通过对Pt(Pd)纳米结构的形貌调控可增大其比表面积或暴露出特定晶面,从而改善电催化醇氧化的反应动力学。另一方面,Pt(Pd)与其他金属形成合金不但能减少贵金属Pt(Pd)的用量,而且产生的双功能效应、电子效应等可以进一步提升其电催化醇氧化性能。因此,Pt(Pd)催化剂的形貌和组分调控对燃料电池的后续发展和未来的商业化应用具有重要意义。本论文合成的零维、一维和三维Pt(Pd)基合金纳米材料不仅减少了贵金属的用量,而且显著提升了催化剂的电催化醇氧化性能。主要研究内容包括以下几个部分:(1)通过简单的溶剂热法,采用六羰基钨共还原乙酰丙酮铂和二水合氯化铜得到单分散的PtCu纳米球。其中,组分优化后的Pt1Cu1纳米球催化剂对乙二醇的电催化氧化反应表现出优异的催化性能。这得益于单分散PtCu纳米球固有的结构稳定性以及形成合金引起的协同效应。(2)利用溶剂热法制备了平均直径约为1.49nm的超细PtCuRh纳米线。通过时间跟踪实验以及控制变量法探究了 PtCuRh纳米线的形成机制。Cu和Rh原子的加入不仅优化了 Pt的电子结构,而且使其具有出色的抗毒化性能。PtCuRh纳米线因具有超细一维纳米结构、双功能效应和电子效应等优点在乙醇的电催化氧化反应中表现出显著增强的催化活性。同时,这种合成方法具有一定的普适性,也可用于合成超细PtCuPd纳米线和PtCuIr纳米线。(3)采用溶剂热法合成了由纳米片组装而成的PdCuIr纳米笼。特殊的纳米笼结构具有较大的比表面积,能提供更多的反应活性位点。Cu和Ir原子的加入优化了 Pd的电子结构,并在较低电势下促进水分子的活化解离,更有利于醇分子的氧化。因此,PdCuIr纳米笼在乙二醇和甘油的电催化氧化反应中显示出优异的催化活性和耐久性。同样,这种方法还可用于合成PdCuRu纳米笼和PdCuRh纳米笼,具有一定的普适性。
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