【摘 要】
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随着工业化的快速发展,大量的难降解有机污染物被直接或间接排放到环境中,给环境安全和人体健康带来了风险。高级氧化技术(AOPs)因具备高效和环境友好的特点,在去除难降解有机污染物、保护环境等方面备受关注。高锰酸钾是一种价格低廉的绿色氧化剂,被广泛应用于水处理研究中。然而,由于高锰酸钾存在氧化污染物速率反应缓慢、矿化能力较弱等问题,导致高锰酸钾氧化体系中污染物去除不彻底。于是,常将电、光、声等活化手段
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随着工业化的快速发展,大量的难降解有机污染物被直接或间接排放到环境中,给环境安全和人体健康带来了风险。高级氧化技术(AOPs)因具备高效和环境友好的特点,在去除难降解有机污染物、保护环境等方面备受关注。高锰酸钾是一种价格低廉的绿色氧化剂,被广泛应用于水处理研究中。然而,由于高锰酸钾存在氧化污染物速率反应缓慢、矿化能力较弱等问题,导致高锰酸钾氧化体系中污染物去除不彻底。于是,常将电、光、声等活化手段与高锰酸钾氧化技术联用。在已有的二维电化学体系活化高锰酸钾过程中,会存在二维电极比表面积低、传质效率差以及耗能高等问题,进而限制高锰酸钾的活化效率。因此,本研究就以上问题,提出一种新型的三维电极耦合高锰酸钾体系(E-GAC-PM),评估了该体系对难降解有机污染物的去除效能和协同作用,优化运行工况;探究反应过程中的主要活性物质和其产生路径,揭示污染物降解机理,并考察该体系在实际水体中的应用潜能。该研究的主要内容和结论如下:(1)探究了E-GAC-PM体系对目标污染物双氯芬酸(DCF)的去除效能和能耗,以及运行工况对体系去除双氯芬酸的影响。实验结果表明,三维电极体系和单独高锰酸钾氧化体系之间存在着显著的协同效果,协同系数为3.17。相较于其他对照体系,E-GAC-PM体系对双氯芬酸具有更高效的降解能力,能够在反应30min内降解90.22%的双氯芬酸,反应动力学速率常数为7.74 s-1,且在150 min内可以矿化47.12%的双氯芬酸。同时,E-GAC-PM体系降解双氯芬酸具有低能耗优势,所需的能耗值仅为1.96 k Wh m-3 order-1。对E-GAC-PM体系运行工况进行探究,发现在一定范围内,提高高锰酸钾浓度、电流密度以及颗粒活性炭投加量均可以提高体系对双氯芬酸的降解效能;该体系对双氯芬酸的去除效率随着p H值的升高而降低,而且反应前后溶液的p H值变化不明显。(2)自由基淬灭实验表明非自由基氧化是E-GAC-PM体系中双氯芬酸快速去除的主要原因。主要活性物质探究实验的结果表明反应过程中产生的胶体二氧化锰(Mn O2)、三价锰(Mn(III)aq)对双氯芬酸的去除起主要作用。胶体二氧化锰是由高锰酸钾与其还原产生的二价锰(Mn(II)aq)发生反应生成,三价锰的产生主要通过双氯芬酸诱导高锰酸钾还原、胶体二氧化锰得电子、二价锰在阳极被氧化这三条路径。体系中颗粒活性炭充当粒子电极增加高锰酸钾和电极表面的接触面积,增强E-GAC-PM体系的电子转移性能,有利于高锰酸钾的活化和活性锰物种的价态转化,有效提高反应体系对污染物的降解效能。双氯芬酸的降解路径可能有四条,可以通过羟基化、脱羧、氧化、脱氢、C-N键断裂等作用降解成小分子的物质或者无机物。(3)探究E-GAC-PM体系实际应用价值的实验结果表明,在不同实际地表水体背景下,E-GAC-PM体系对双氯芬酸的降解率均在80%以上,表明该体系可用于实际水体中污染物的去除。实际水体中的氯离子、腐殖酸以及低浓度的硝酸根和碳酸氢根对E-GAC-PM体系降解双氯芬酸有促进作用,而高浓度的硝酸根和碳酸氢根对双氯芬酸的去除有一定的抑制作用,这可能是其与高锰酸钾存在电子竞争反应,削弱高锰酸钾的还原能力。E-GAC-PM体系对水体中不同种类污染物去除效果存在一定的差异。颗粒活性炭重复使用实验结果表明,颗粒活性炭重复使用10次后对双氯芬酸的去除效率仅下降4.25%,说明该体系中GAC表现出优异的稳定性和重复使用性。
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