钴基整体式催化剂的研发及其VOCs催化氧化性能和稳定性研究

来源 :西北师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tianshanfeiren
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
挥发性有机物(VOCs)是形成臭氧和光化学烟雾的主要原因。挥发性有机物VOCs主要来自化工生产行业、日常生活等,例如造纸、食品加工业,家用产品、办公用品、打印机等。VOCs不仅对生态环境有巨大危害,而且还对人类的健康产生巨大的威胁。因此,对大气中VOCs的过度排放进行处理是迫切需要解决的问题。催化氧化技术由于其较高的催化效率和较低的能耗,被广泛认为是目前最有效的方法。催化氧化技术的核心在于高效、廉价、稳定和无毒催化剂的开发。CoOx和MnOx等过渡金属氧化物作为最有前景的催化剂已经有了诸多报道。在实际的工业应用中,整体式催化剂往往采用传统的堇青石蜂窝陶瓷作为整体式催化剂的基底,将活性物质涂覆到蜂窝陶瓷上。然而,整体式催化剂的活性组分在催化燃烧过程中容易迁移结块,导致催化剂的性能和稳定性大幅下降,因此实现可调控的整体式混合氧化物纳米材料的大规模制备和应用成为研究者们面临的一个挑战。虽然整体式催化剂具有较高VOCs催化氧化活性,但在实际应用中,特别是当涉及水蒸气时,催化剂的催化活性会严重降低。针对水汽使VOCs催化氧化性能下降的问题,进行深入分析并解决水分子使催化剂中毒的问题也是研究者们目前面临的重大挑战。本论文主要针对上述问题,分别通过水热工艺、3D打印、有机改性和限域封装的方式制备了几种结构和理化性质不同的整体式催化剂用于VOCs催化氧化。在富湿、低温条件下,实现甲苯的高效催化氧化。主要包括以下内容:1.在泡沫镍表面通过水热合成工艺制备整体式Co3O4、MnOx、Co3O4@MnOx和MnOx@Co3O4纳米阵列催化剂,并将合成的整体式催化剂用于甲苯催化氧化反应。其中,整体式MnOx@Co3O4/NF催化剂首次被用于甲苯催化氧化并且展现出优异的甲苯氧化性能(T90=238°C)和良好的稳定性,使其成为替代贵金属催化剂的最佳催化剂。通过XPS和H2-TPR分析,证明了整体式MnOx@Co3O4/NF催化剂具有更多的活性物种(Co3+、Mn3+和Mn4+)、丰富的晶格氧物种、更强的钴锰相互作用和良好的氧化还原性能,这些因素共同促进了甲苯的催化氧化。2.为了提高整体式Co3O4/NF催化剂在含水分条件下的VOCs催化燃烧性能,在整体式Co3O4/NF催化剂表面精心设计了一层疏水涂层。通过调整苯基三乙氧基硅烷(Ph TES)的浓度进行疏水层厚度的调节,观察这些Co3O4/NF-x%Ph催化剂疏水层厚度对其在湿态条件下的催化活性影响。利用Ph TES超疏水表面极大地抑制了Co3O4/NF催化剂上羟基(-OH)的形成,有效地抑制了Co3O4/NF催化剂对水分的吸附,提高了湿条件下甲苯的催化活性。3.利用3D打印技术制备了整体式有序大孔-介孔基底,然后以限域封装方式锚定Co-MOFs获得具有催化活性的钴基整体式催化剂。整体式OM-Co3O4@SiO2-S催化剂可保持宏观的有序大孔结构和微观有序介孔结构。该整体式OM-Co3O4@SiO2-S催化剂具有优异的VOC催化性能(T90=236℃)、耐水性和热稳定性。整体式OM-Co3O4@SiO2-S催化剂的催化性能明显优于以往报道的许多整体式催化剂。其中,粘结剂磷酸铝(AP)的引入可以有效地提高印刷油墨的流变性能,达到油墨书写整体式层状多孔材料的目的,丰富催化剂的表面酸性点位,增加活性氧物种,从而提高催化剂的催化性能。
其他文献
桑树是一种生长迅速的落叶植物,属于荨麻目(urticales)、桑科(Moraceae)、桑属(Morus L.),对生态经济的发展有很大作用。桑树原产于我国,据统计,我国现有15个种,4个变种及数千个不同的桑树种类,是世界上种植桑树种类最多的国家。桑树的各个部位,叶、枝、皮和果实等都可入药,在桑树的各个药用部位中,桑叶的价值最高。本文以不同条件胁迫下不同品种桑叶中多糖、总黄酮及DNJ三种生物活性
学位
偶氮苯及氢化偶氮苯,在生物、医疗、材料、工业上都具有非常重要的应用,同时也是有机合成中的重要合成中间体。传统上,偶氮苯的合成及氢化通常需要昂贵的过渡金属催化剂或苛刻的反应条件,同时氢供体相对复杂,而以廉价试剂作为氢供体的方法还少有报道。近年来,有机电合成为氧化还原反应提供了一种绿色高效的替代方法,电子作为氧化还原“试剂”,通过反应参数选择能够可控地实现所需反应。本论文利用电化学合成策略,开展了偶氮
学位
2020年,中国全面建成小康社会,这意味着中国人民的物质资料日益丰富,进而人们也会对精神文明提出更高要求。影视作品是代表中国文化软实力的载体,它既可以宣传与践行社会主义核心价值观,也可以满足人们在日常生活中的精神需要。近年来,在线视频行业和社交媒体蓬勃发展,越来越多的观影者在网络上发表自己的意见、情绪和观点,渐渐地形成了影视舆情。这些观点与情绪的表达来自人民,能够较好的反映观影者的普遍喜好。如果对
学位
中国在加入世界贸易组织以后,经济整体高速增长,综合实力迅速提升,经济发展模式逐步转型,进出口总额在世界进出口总额中的占比不断提升。近年来,在世界交易市场上,服务贸易迅速发展,餐饮、仓储、运输等传统服务业的占比有所下降,以金融服务为代表的高附加值服务业逐渐兴起并占据重要地位。服务业内部结构不断优化,为经济增长提供新的引擎和动力。而中国目前仍是发展中国家,金融服务业存在起步晚、体量小、自由化程度低、制
学位
随着原油重质和劣质化日益严重,以及国家对环保法规的逐渐严格化,环境保护问题逐渐受到人们的重视。因而,对环境污染小的高辛烷值汽油成为如今研究的趋势。异构化反应可有效提高汽油辛烷值和改善油品质量,在此过程中,催化剂发挥了极其重要的作用。其中,SAPO-11分子筛由于具有独特的十元环孔道结构和一定的酸性,从而广泛应用于加氢裂化、催化裂化和正构烷烃异构化等方面。但是SAPO-11分子筛的稳定性较差,在应用
学位
由于快速的城市化和工业化导致了严重的生态环境问题,如雾霾、全球变暖、城市烟雾、平流层臭氧层的损耗等,并因其造成的严重环境危害而受到广泛关注。甲苯、氮氧化合物和甲醛等代表性VOCs的降解研究对整个VOCs体系的系统研究有实际意义。光催化指的是一种使用具有较强的氧化还原能力的电子空穴将VOCs矿化的技术,相比于其他技术,具有环保、无污染等优点。在常温常压下,光催化技术可以将VOCs降解为二氧化碳(CO
学位
环氧树脂(EP)作为一类热固性材料,在各类工程领域有极为广泛的应用,但是同大多数高分子材料一样,易燃性是它最致命的缺陷。因此,研究适用于EP的阻燃材料具有非常重要的实际意义。在所有阻燃材料中,部分卤系阻燃剂由于在燃烧过程中会释放二噁英及有毒烟雾已被禁止使用,随之各类含P,N等环保型元素的阻燃剂便不断得到开发。基于此,为降低EP的火灾危险性,满足材料的实际应用需求,本文针对EP的阻燃,开展了以下工作
学位
备课组是中小学最基层的管理组织,也是教师直接面对的、关系最为密切的专业组织,它承担着开展教研活动的职能,是促进教师专业发展和学生学业水平提升的重要平台。随着新课程改革的深化,备课组的发展也面临着巨大的变革与挑战。因此,本研究基于教师专业学习共同体的视角,借鉴西方这一强调教师合作共享的理念,探寻当下中小学备课组存在的问题并为其建设提供建议。通过对中小学备课组和专业学习共同体的相关文献进行梳理,分析教
学位
期刊
随着租赁业务在企业经营过程中的重要性不断增加,企业按照旧租赁准则规定,在经营过程中出现很多问题。为了能够更好的解决这些问题,也为了保持与国际财务报告准则持续全面趋同,我国对租赁准则进行了修订。2018年12月7日,我国财政部修订发布了《企业会计准则第21号——租赁》(简称“新租赁准则”)。新租赁准则取消了旧准则中融资租赁和经营租赁的区分,将经营租赁的会计处理模式改为与融资租赁相似,实施“两租合一”
学位