【摘 要】
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近年来,由于聚丙烯、聚丙烯腈、丙烯醛及丙烯酸的快速发展,极大地促进了全球丙烯需求量的快速增长。由资源丰富价格低廉的丙烷脱氢制备丙烯引起了人们广泛兴趣,而关键在于制
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近年来,由于聚丙烯、聚丙烯腈、丙烯醛及丙烯酸的快速发展,极大地促进了全球丙烯需求量的快速增长。由资源丰富价格低廉的丙烷脱氢制备丙烯引起了人们广泛兴趣,而关键在于制备高效的丙烷脱氢催化剂以获得可观的丙烯收率。其中,铂系催化剂是最有前景的催化剂,在进行一系列制备条件改性后其催化性能明显改善。合成了Mg/Al摩尔比为4的镁铝水滑石,在不同温度下焙烧后得到载体（Mg（Al）O-T）,再负载Pt In组分制得Pt In/Mg（Al）O-T催化剂。催化剂经过各种表征测试并应用于丙烷脱氢反应。结果表明,载体焙烧温度能够显著影响Pt In/Mg（Al）O-T催化剂的结构性质和催化性能。Pt In/Mg（Al）O-600催化剂（载体焙烧温度为600°C）拥有最高的比表面积、最低的强酸位、最小的平均金属颗粒尺寸（1.0nm）、最高的Pt分散度和良好的金属物种还原性质。同时,Pt In/Mg（Al）O-600催化剂拥有最高的丙烷转化率和丙烯选择性,在反应的初始阶段直接达到最高活性进入稳定期,反应至24h过程中丙烷转化率一直大于60%。此外,Pt In/Mg（Al）O-600催化剂拥有良好的再生性能,在5次反应-再生循环后,丙烷初始和最终转化率仍能达到64.6%和45.6%,丙烯选择性保持在93.1%左右。在合成镁铝水滑石载体过程中通过引入不同含量的氟而引入了杂原子。再利用各种物理化学表征手段探索氟原子对催化剂结构及催化性能的影响。可以发现,Mg（Al）O载体引入n（Na F）/n（Na2CO3）=1:3时,Pt In/Mg（Al）O-1/4F催化剂拥有最低的强酸位、最高的Pt分散度和TOF值、最强的金属载体相互作用和最低积碳量。优化后的催化剂Pt In/Mg（Al）O-1/4F和不含氟Pt In/Mg（Al）O催化剂相比,低量F的引入虽降低催化剂比表面积,但也使载体表面强酸位降低,且总的催化性能与不含氟Pt In/Mg（Al）O催化剂相比有提高。反应过程中分别在580°C、640°C和690°C下还原催化剂,研究还原温度对催化剂催化性能的影响。结果表明,还原温度主要影响金属相的还原性质、表面化学价态和积碳形成,从而导致催化性能的变化,对催化剂的结构几乎没有影响。当还原温度为640°C时,催化剂因为拥有最低的零价In比例、最强的金属载体作用和最低的积碳量,从而拥有最佳的催化性能。
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