【摘 要】
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能源短缺和环境污染是人们长期关注的问题,通过热解技术处理餐厨废油(WCO)制备生物油具有减少环境污染、缓解化石能源危机与废物处理压力的潜力。然而高含氧量阻碍了生物油替代传统燃料的发展进程,有必要使用催化剂来改善生物油品质。在催化热解涉及的催化剂中,CaO具有良好的脱氧效果,HZSM-5被认为是生产芳烃的最有效沸石催化剂,将CaO与HZSM-5结合进行催化热解可在降低生物油含氧量的同时生成更多芳烃。
【基金项目】
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国家自然科学基金项目(21766019); 江西省主要学科学术和技术带头人培养计划—青年人才项目(20204BCJ23011);
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能源短缺和环境污染是人们长期关注的问题,通过热解技术处理餐厨废油(WCO)制备生物油具有减少环境污染、缓解化石能源危机与废物处理压力的潜力。然而高含氧量阻碍了生物油替代传统燃料的发展进程,有必要使用催化剂来改善生物油品质。在催化热解涉及的催化剂中,CaO具有良好的脱氧效果,HZSM-5被认为是生产芳烃的最有效沸石催化剂,将CaO与HZSM-5结合进行催化热解可在降低生物油含氧量的同时生成更多芳烃。鸡蛋壳、蟹壳等天然废壳属于食品加工废弃物,来源广泛且具有较高Ca CO3含量,以废壳为钙源制备CaO催化剂在催化热解领域具有很大价值。因此,本文选取废弃鸡蛋壳、皮蛋壳、花甲壳、蟹壳为钙源分别制备鸡蛋壳CaO(EGC)、皮蛋壳CaO(PEC)、花甲壳CaO(CLC)、蟹壳CaO(CRC),并通过表征分析及WCO的催化热解实验,对比了废壳基CaO与商用CaO(CMC)的催化效果;在CaO/HZSM-5双级催化热解WCO实验中筛选了最佳钙源及双级催化模式;以最佳钙源合成CaO催化剂,优化了双级催化热解工艺,并进行了催化剂的使用寿命研究。主要结论如下:在制备废壳基CaO并应用于催化热解WCO的研究中,X射线衍射(XRD)和傅立叶变换红外吸收光谱分析(FTIR)显示煅烧前废鸡蛋壳、皮蛋壳、蟹壳中的Ca CO3主要为方解石晶型,废弃花甲壳中的Ca CO3为文石晶型。X射线荧光光谱分析(XRF)显示EGC、PEC、CLC中CaO含量超过95.00 wt%,CRC则含有87.17 wt%的CaO和7.01 wt%的Mg O。BET结果表明EGC孔结构特性与CMC性状最接近。就生物油中芳烃的形成而言,CMC与CLC适用于原位(in-situ)催化,PEC与CRC适用于非原位(ex-situ)催化。EGC兼具in-situ、ex-situ催化的适用性。此外,CaO可通过捕集CO2影响气相反应化学平衡并进一步影响生物油中烃类形成。在废壳基CaO与HZSM-5催化热解WCO的研究中,具有较高比表面积和较优孔结构特性的CaO更具有使用价值,EGC/HZSM-5在促进芳烃形成的同时提高苯、甲苯、二甲苯(BTX)含量方面最具潜力;双级催化模式可通过影响催化剂分散性、二次反应程度,从而影响催化剂活性的发挥:最有利于芳烃形成的模式为Mode A(CaO与HZSM-5按顺序分隔放置,对WCO进行非原位催化),其次是Mode B(原料混合CaO进行原位催化,再连接HZSM-5进行非原位催化);Mode C(CaO与HZSM-5物理混合,对WCO进行非原位催化)削弱了催化效果。在EGC/HZSM-5双级催化热解工艺优化研究中,EGC/WCO比例<0.4时EGC主要发挥脱羧作用。EGC/WCO比例>0.4时,除了脱羧外,EGC还可对醇、酮、酯等产生脱氧作用。WCO的适宜热解温度范围为450~550℃,催化热解制备富芳烃生物油的适宜EGC/HZSM-5比例为1:1。在基于最佳EGC/HZSM-5双级催化工艺条件进行的催化剂寿命研究中,EGC/HZSM-5经4次重复热解实验使用后已失去催化活性。焦炭沉积和Ca CO3形成改变了EGC孔特性、碱性,导致其催化活性减弱。HZSM-5催化能力也因焦炭沉积覆盖活性位点和堵塞孔隙而有所下降。
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