【摘 要】
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化石燃料的过度使用在给人类社会带来便捷的同时,也造成了如能源危机、温室效应和环境污染等一系列问题。在植物光合作用的启发下,通过人工光催化技术将用之不竭的太阳能转化为人类所需要的其他能源,是解决上述问题的有效途径之一。而在光催化过程中,高效光催化剂的探索、合成及其催化反应体系的构建在一定程度上决定着催化反应的效率。基于此,我们通过常见的方法合成出了g-C3N4（CN）,并通过使用NaOH对其反应体系
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化石燃料的过度使用在给人类社会带来便捷的同时,也造成了如能源危机、温室效应和环境污染等一系列问题。在植物光合作用的启发下,通过人工光催化技术将用之不竭的太阳能转化为人类所需要的其他能源,是解决上述问题的有效途径之一。而在光催化过程中,高效光催化剂的探索、合成及其催化反应体系的构建在一定程度上决定着催化反应的效率。基于此,我们通过常见的方法合成出了g-C3N4（CN）,并通过使用NaOH对其反应体系的溶液进行简单调控,结果表明,7.5 mM NaOH/Pt-CN的最佳光催化析氢效率为104.5 umolh-1(10454 umolg-1h-1),分别是原始CN和Pt/CN产生H2的171倍和3.7倍,g-C3N4的光催化制氢的性能和稳定性都得到了一定的提升。这一切都归因于在NaOH的作用下,g-C3N4由层状结构转变为多孔结构,扩大了比表面积,使Na+离子嵌入CN结构中,提高了电荷分离效率,增强了光催化活性。同时,我们也验证了使用其他几种碱金属和碱土金属的氢氧化物调控反应溶液也能达到相似的作用。另一方面,为了寻找更好的光催化材料,提升对光生电子和空穴的利用率,我们采用溶剂热法成功合成了一系列PMOFs（Ni-NiPMOF、ZrPMOF和Zr-NiPMOF）,并在可见光照射的条件下,研究了其分解水制氢、对芳香醇的选择性转化和H2产生（或CO2还原）的光催化性能,结果表明,当进行光催化分解水实验时,Zr-NiPMOF的光解水活性达到13210μmolg-1;当Zr-NiPMOF催化氧化PhCH2OH时,PhCHO和H2的收率分别达到995和1035μmolg-1;当进行PhCH2OH光催化氧化成PhCHO和CO2还原成CO的偶联反应时,PhCHO、H2和CO的产率分别为230、35和110μmolg-1。实验证明Zr-NiPMOF材料是一种优异的多功能光催化剂,既能够有效的分解水制氢,也可促进芳香醇的光合作用,促进H2析出（或CO2还原）。此外,我们阐明了光催化过程的反应机理,验证了系统利用e-和h+的有效性,为MOFs光催化系统的研究提供了新的策略。
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