【摘 要】
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当前,环境污染和能源危机问题驱使人类寻找可持续清洁能源。清洁无污染的氢能因其热能值高等优点引起了广泛关注,如何高效获取氢能一直是研究的热点之一。其中,电解水制氢是一种较为理想的方法。然而,阳极水氧化缓慢的反应动力和较高的分解电压仍是电催化全分解水制氢研究的瓶颈,阻碍了其广泛的应用,为了实现高效的电解制氢,人们提出了用其他易氧化物质来取代水分子。到目前为止,尿素、联氨和苯甲醇(BA)等已被作为水分子
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当前,环境污染和能源危机问题驱使人类寻找可持续清洁能源。清洁无污染的氢能因其热能值高等优点引起了广泛关注,如何高效获取氢能一直是研究的热点之一。其中,电解水制氢是一种较为理想的方法。然而,阳极水氧化缓慢的反应动力和较高的分解电压仍是电催化全分解水制氢研究的瓶颈,阻碍了其广泛的应用,为了实现高效的电解制氢,人们提出了用其他易氧化物质来取代水分子。到目前为止,尿素、联氨和苯甲醇(BA)等已被作为水分子的替代品,有机物氧化代替析氧反应(OER)作为一种可替代的阳极反应来提高电解池的整体效率具有重要的意义。本文通过设计合成高活性的非贵金属镍基硫化物和磷化物纳米材料,讨论其电氧化尿素和苯甲醇辅助制氢性能,主要研究内容和结论如下:(1)通过简单的两步水热法,制备了具有纳米片形貌的Fe掺杂Ni3S2(Fe-doped Ni3S2),与未掺杂的Ni3S2相比,Fe掺杂的Ni3S2对析氢反应(HER)和尿素氧化反应(UOR)均具有高效的活性和稳定性。电化学测试表明,在尿素的全分解过程中,(Ni0.25Fe0.75)3S2/NF在10 m A cm-2处的电压只需要1.49 V,并且具有长达100小时的稳定性。其显著的电催化活性可以归因于Fe的掺杂改变了Ni的配位环境,优化了UOR中间体在Ni活性位点上的吸附能。理论计算表明,铁掺杂的Ni3S2具有较低的吉布斯自由能,更有利于催化反应。本研究为含尿素废水的处理和净化以及尿素辅助制氢方面提供了重要的借鉴意义。(2)我们设计了一步焙烧的方法,直接在泡沫镍上构建双功能Ni2P纳米颗粒(Ni2P/NF),并研究了其在无质子交换膜的电解池中的HER与BA氧化耦合反应电催化性能,Ni2P/NF具有良好的BA电氧化和HER活性,连续多次循环后,BA的转化率和法拉第效率均不低于96%和92.4%。值得注意的是,Ni2P/NF的HER稳定性可达500h。当Ni2P/NF作为双功能催化剂,应用于单电解池双电极体系中时,达到10 m A cm-2,所需BA电氧化电压为1.45 V远小于水分解电压(1.61 V),这在某种意义上节省了电力。DFT在理论上解释了BA氧化催化性能高的原因。与Ni,Ni O,Ni3S2等其他对比样品相比,Ni2P能有效降低BA氧化过程中决速步的能垒。这也反映了镍和磷的协同效应对中间物质的吸附和解吸起着至关重要的作用。这种耦合概念为高效制氢和高附加值化学品的转化奠定了基础。
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