【摘 要】
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氟喹诺酮类抗生素作为世界上应用最广泛的抗生素之一,在地表水、地下水,甚至饮用水中均有检出,抗生素在环境中的持续存在会引起细菌耐药性的产生,对人类和生态环境造成严重威胁,开发高效去除水中的氟喹诺酮类抗生素具有重要意义。本文选取喹诺酮类抗生素左氧氟沙星和环丙沙星作为主要研究对象,采用超声/K2S2O8和热活化K2S2O8两种体系展开了实验研究。获得的主要研究结果如下:（1）以环丙沙星水溶液为实验材料,
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氟喹诺酮类抗生素作为世界上应用最广泛的抗生素之一,在地表水、地下水,甚至饮用水中均有检出,抗生素在环境中的持续存在会引起细菌耐药性的产生,对人类和生态环境造成严重威胁,开发高效去除水中的氟喹诺酮类抗生素具有重要意义。本文选取喹诺酮类抗生素左氧氟沙星和环丙沙星作为主要研究对象,采用超声/K2S2O8和热活化K2S2O8两种体系展开了实验研究。获得的主要研究结果如下:（1）以环丙沙星水溶液为实验材料,比较了超声、K2S2O8与超声/K2S2O8 3种体系对环丙沙星的去除率变化特点,通过K2S2O8浓度、超声功率、p H值等因素的影响实验,并设计添加异丙醇或叔丁醇的对照实验,计算不同自由基作用比例,对超声/K2S2O8体系去除环丙沙星过程中活性自由基产生机制进行进一步分析。研究表明,环丙沙星浓度20 mg·L-1,过硫酸盐浓度20 mmol·L-1,超声功率360 W,p H=7条件下,超声/K2S2O8体系反应180 min,环丙沙星去除率达到92.20%,效果优于超声体系（14.63%）和K2S2O8体系（3.70%）,超声/K2S2O8体系存在协同作用,产生了更多的SO4-·和·OH自由基,自由基产生机制主要有超声和链式反应,超声引起空化效应,促进水热解生成·OH和活化K2S2O8生成SO4-·,水温上升,K2S2O8继续被活化生成SO4-·,·OH和SO4-·积累,引发链式反应,·OH激发K2S2O8生成SO4-·,SO4-·继续与H2O或OH-反应生成·OH,SO4-·与·OH通过链式反应共同增减,K2S2O8的存在对·OH产生有促进作用,K2S2O8浓度对SO4-·的产生也有重要影响,但浓度过高无益,·OH和SO4-·浓度较高条件下会发生猝灭。环丙沙星降解反应中,反应初期·OH作用高于SO4-·作用,随着反应的进行SO4-·作用逐渐增大。（2）采用超声/K2S2O8体系降解左氧氟沙星水溶液,比较了超声、K2S2O8与超声/K2S2O8 3种体系对左氧氟沙星的去除效果,通过K2S2O8浓度、超声功率、p H值以及添加异丙醇或叔丁醇的对照实验,分析了超声/K2S2O8体系去除左氧氟沙星过程中活性自由基产生机制及变化规律。结果表明:在左氧氟沙星浓度30 mg·L-1,过硫酸盐浓度20mmol·L-1,超声功率360 W,p H=9条件下,反应180 min,超声/K2S2O8体系左氧氟沙星去除率达到90.00%,超声体系为13.89%,K2S2O8体系只有5.82%,超声/K2S2O8体系存在协同作用,产生了更多的SO4-·和·OH自由基;超声/K2S2O8体系中·OH的产生有超声和链式反应两个途径,链式反应贡献较大,K2S2O8的存在是·OH产生的必要条件,链式反应在自由基浓度较高条件下会发生猝灭,K2S2O8浓度对SO4-·的产生有重要影响,但K2S2O8浓度过高对SO4-·的产生无益;超声/K2S2O8体系降解左氧氟沙星过程中SO4-·与·OH是通过链式反应共同增减的,·OH在反应中占主导地位;反应初期·OH作用较大,随反应时间延长逐渐减小,SO4-·作用在反应初期较小,随着反应进行作用逐渐增大。活性自由基产生机制及变化规律与结论（1）一致。（3）考察了热活化K2S2O8体系降解环丙沙星的效果,结果显示,温度为60℃,K2S2O8浓度为20 mmol·L-1和p H=7条件下,环丙沙星去除率达到92.51%,矿化率达到74.42%,降解速率常数kobs为0.0591 min-1。环丙沙星的降解速率与K2S2O8浓度关系:kobs=-3.16×10-2+7.56×10-3[K2S2O8]+1.66×10-4[K2S2O8]~2。Arrhenius方程显示,环丙沙星降解速率常数kobs随温度升高而增加。此外,不同p H条件下的环丙沙星形态分布差异以及主导自由基不同,导致不同p H条件下降解速率存在差异,p H=7条件下,kobs最大。Cl-、HCO3-和腐殖酸等会通过影响·OH和SO4-·的产生抑制环丙沙星降解速率,Fe3+和Ca2+会促进环丙沙星降解。猝灭实验表明降解过程中SO4-·和·OH起主要作用。此外,研究了自由基作用规律,反应过程中,SO4-·与·OH共同增减,·OH对环丙沙星去除作用变化基本保持不变,SO4-·对环丙沙星去除作用的变化特征是随时间逐渐增强。40min前,·OH对环丙沙星去除作用比例高于SO4-·。40 min后,SO4-·对环丙沙星去除作用比例高于·OH。
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