【摘 要】
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配位聚合物是一种新型的无机-有机杂化功能材料,其不仅具有结构丰富、比表面积大、孔隙率高以及可调控性等优点,而且在催化降解染料、复合材料、荧光传感、气体吸附与分离以及药物传递等方面具有潜在的应用价值。本论文选用四（咪唑）有机配体1,1,2,2-四[4-（咪唑-1-基）苯基]乙烯（tipe）,与过渡金属离子（Cu2+,Co2+,Zn2+,Cd2+）和多元羧酸配体合成了十个新型的配位聚合物。首先用X-射
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配位聚合物是一种新型的无机-有机杂化功能材料,其不仅具有结构丰富、比表面积大、孔隙率高以及可调控性等优点,而且在催化降解染料、复合材料、荧光传感、气体吸附与分离以及药物传递等方面具有潜在的应用价值。本论文选用四（咪唑）有机配体1,1,2,2-四[4-（咪唑-1-基）苯基]乙烯（tipe）,与过渡金属离子（Cu2+,Co2+,Zn2+,Cd2+）和多元羧酸配体合成了十个新型的配位聚合物。首先用X-射线单晶衍射测定出结构,然后研究了其催化降解染料的性能。实验表明,配位聚合物1-9均具有良好的催化降解染料的效果,可作为高效的催化剂循环使用。一、用Cu（II）盐,tipe配体和2,2’-联苯二甲酸（2,2’-H2bpdc）通过水热法合成了一个铜的配位聚合物{[Cu（tipe）（H2O）]（2,2’-bpdc）·11H2O·DMF}n（1）,其具有（4,4）-连接的二维网格结构。通过超声合成法得到了纳米粒子1和掺杂了氧化石墨烯（GO）的纳米复合物1/GO,并将其应用于光催化降解亚甲基蓝（MB）,罗丹明B（RhB）和甲基紫（MV）。然后研究了影响超声催化降解效果的因素,得到了最佳的超声催化实验条件,同时测定了其对三种染料的超声催化降解效果。光催化和超声催化实验结果表明,三种染料的催化降解效率均为:纳米复合物1/GO＞纳米粒子1＞晶态固体1。在可见光照射下,纳米粒子1分别在45,60和75分钟将MB,MV和RhB降解90%以上,纳米复合物1/GO分别在30,45和60分钟将MB,MV和RhB降解90%以上;在超声辐射下,纳米粒子1分别在45,60和75分钟将MB,MV和RhB降解90%以上,纳米复合物1/GO分别在30,30和45分钟将MB,MV和RhB降解90%以上。所以,这三种材料均可作为高效的催化剂用于可见光或超声辐射催化降解有机染料。其催化降解性能与已经报道的一些降解效果极好的CPs和基于CPs的复合物相比是可以媲美的。最后提出了光催化和超声催化过程的降解机理。二、用Co（II）盐,tipe配体和均苯四甲酸（H4btec）,4,4’-二苯醚二甲酸（4,4’-H2obba）和1,8-萘二甲酸（1,8-H2npa）通过水热法合成了三个钴的配位聚合物{[Co（tipe）0.5（btec）0.5（H2O）3]·5H2O}n（2）,{[Co（tipe）（4,4’-obba）（H2O）]·5H2O}n（3）和{[Co2（tipe）（1,8-npa）2（H2O）2]·DMF·4H2O}n（4）。2和4都是（3,4）-连接的二维网格,3是一个（4,4）-连接的二维网格。并且通过超声合成法得到了纳米粒子2-4和掺杂了 GO的纳米复合物2-4/GO。在可见光条件下催化降解MB的效率为:纳米复合物2-4/GO＞纳米粒子2-4＞晶态固体2-4。纳米复合物2/GO,3/GO和4/GO分别在45,60和45分钟将MB降解90%以上。所以,这几种材料均可作为高效且稳定的催化剂用于可见光下降解MB。最后提出了光催化过程的降解机理。三、用Zn（Ⅱ）盐或Cd（Ⅱ）盐与tipe配体和1,3,5-均苯三甲酸（1,3,5-H3btc）、2,2’-联苯二甲酸（2,2’-H2bpdc）、1,3-金刚烷二甲酸（1,3-H2adc）、邻苯二乙酸（1,2-H2bda）和丁二酸（H2suc）通过水热法合成了五个锌的配位聚合物{[Zn4（OH）（tipe）2（1,3,5-btc）2]·（OH）·9H2O·DMF}n（5）,{[Zn（tipe）0.5（2,2’-bpdc）]nH2O}n（6）,{[Zn2（tipe）（1,3-adc）2]·10H2O}n（7）,{[Zn2（tipe）（1,2-bda）2]·2H2O}n（8）,{[Zn（tipe）0.5（suc）]·4H2O}n（9）以及一个镉的配位聚合物{[Cd3（tipe）2（1,3,5-btc）2（H2O）2]·5H2O}n（10）。配位聚合物5-10均能发出很强的荧光。5-9的带隙值（Eg）分别为2.31 eV,2.17 eV,2.07 eV,2.60 eV和2.24 eV,具有潜在的半导体性质。配位聚合物5-9在可见光或超声辐射条件下对MB具有良好的催化降解效果,并且要高于TiO2（20 nm）和TiO2（60 nm）的降解效率。最后提出了光催化和超声催化过程的降解机理。
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