基于人工神经网络光催化处理抗生素废水反应优化及预测研究

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抗生素广泛用于预防和治疗细菌感染,目前已在多种水体中检测到抗生素残留。抗生素残留导致环境污染,威胁人类健康,恶化生态环境。因此,亟需寻找有效、彻底的抗生素废水处理技术。光催化处理技术具有污染小、成本低、降解彻底等优点。本研究针对抗生素广泛使用导致的环境污染问题,将光催化技术与神经网络相结合,以氮化碳(g-C3N4)、钨酸铋(Bi2WO6)为基础催化剂,制备TS-1/C3N4、Bi/Bi2O3/Bi2WO6复合材料增强其光催化活性,以废水中典型抗生素(氧氟沙星和磺胺吡啶)为研究对象,开展光催化处理抗生素废水的实验和模型研究,提出光催化处理抗生素废水的反应机理和降解路线;基于实验数据,建立人工神经网络(Artificial Neural Network-ANN)模型,采用遗传算法(Genetic Algorithm-GA)优化操作条件,最优实验条件下开展环境因素(p H、废水成分等)对光催化处理抗生素废水的协同影响的实验和模型研究,该研究成果可为催化剂的筛选及光催化处理抗生素废水的实际应用提供理论依据和技术支持。本论文的主要研究内容如下:(1)合成了钛硅分子筛(TS-1)负载于氮化碳(C3N4)的TS-1/C3N4复合光催化剂,用于光催化处理氧氟沙星(Ofloxacin-OFX)废水,实验测定了操作参数和废水组分协同影响的OFX去除效率(Removal Efficiency-RE),提出了光催化降解OFX的反应机理和降解路线;基于操作参数影响的实验数据,将ANN模型与遗传算法(GA)相结合,得到最优操作参数(TS-1负载量为58.60%、催化剂浓度为1.55 g/L、光功率密度(Luminious Power Density-LPD)为49.38 m W/cm~2),最优操作参数下实验测定得到RE为82.92%,该实验值与预测值的绝对相对偏差(Absolute Relative Deviation-ARD%)为2.01%,说明该模型预测能力较好;基于废水成分影响的实验数据,建立了光催化处理OFX废水的ANN模型,开展了废水成分协同影响的实验,阳离子、金属离子和阴离子的协同影响的ARD%分别为6.88%、1.04%和1.77%,以上结果表明,该模型对废水成分协同影响体系具有良好的预测能力。(2)合成了Bi2WO6和Bi/Bi2O3/Bi2WO6复合光催化剂,首先开展了Bi2WO6光催化处理OFX的实验和模型研究,实验测定了操作参数的OFX废水去除效率,基于操作参数影响的实验数据,提出了ANN模型,采用GA进行极值寻优,最优实验条件下(催化剂浓度为0.96 g/L、p H为7、LPD为41.38 m W/cm~2)实验测定得到RE为98.16%,与预测RE值之间的ARD%为1.40%,表明该神经网络模型具有良好的预测能力。其次,为提高Bi2WO6光催化处理磺胺吡啶(Sulfapyridine-SP)的去除效率,合成了Bi/Bi2O3/Bi2WO6复合光催化剂,实验测定了不同操作条件对光催化处理磺胺吡啶废水的影响,并对复合材料进行了相应的电化学性质分析,提出了复合材料光催化处理磺胺吡啶的反应机理和降解路线;基于实验数据,采用ANN与GA相结合的方法,得到最优操作参数(催化剂浓度为1.32 g/L,p H为6.35,LPD为48.68 m W/cm~2),该条件下实验测得去除率为85.36%,与预测RE值之间的ARD%为1.34%,表明该神经网络模型具有良好的预测能力。此外,为进一步研究ANN模型预测废水组分协同影响的外推能力,采用Bi2WO6作为光催化剂,对更复杂的OFX溶液(金属离子、总氮和总磷协同影响)进行了光催化降解实验,基于实验数据,建立了相应的ANN模型,并进行额外的验证实验考查了该模型预测废水成分协同影响的外推能力,在10种废水成分(金属离子、总氮和总磷)的协同作用下的ARD%分别为6.28%、5.59%、1.81%、0.40%、7.31%和7.67%,以上结果表明,该模型对废水组分协同作用下的RE具有较好的外推预测能力。
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