【摘 要】
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对氨基苯酚（PAP）是一种在医药、染料、橡胶等领域常用的重要基础化工原料。在PAP的合成方法中,催化硝基苯（NB）加氢合成PAP与其它方法相比是最有发展前景的反应路线。但此方法在反应过程中需要使用氢气（H2）,由于H2易燃易爆,其存储、使用和循环存在安全隐患,因此该工艺具有潜在的危险性。为此,本文以甲酸（FA）为氢源,对NB转移加氢合成PAP的反应进行了研究。以Pd/AC+SO42-/ZrO2为催
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对氨基苯酚（PAP）是一种在医药、染料、橡胶等领域常用的重要基础化工原料。在PAP的合成方法中,催化硝基苯（NB）加氢合成PAP与其它方法相比是最有发展前景的反应路线。但此方法在反应过程中需要使用氢气（H2）,由于H2易燃易爆,其存储、使用和循环存在安全隐患,因此该工艺具有潜在的危险性。为此,本文以甲酸（FA）为氢源,对NB转移加氢合成PAP的反应进行了研究。以Pd/AC+SO42-/ZrO2为催化剂,催化FA为氢源NB转移加氢合成PAP。考察了Pd负载量、反应条件等对反应性能的影响。当Pd负载量7 wt.%时,PAP的选择性最高。通过表征发现,不同负载量的催化剂,Pd平均粒径均在3-4nm左右,催化剂表面存在Pd~0和Pd2+,Pd~0和Pd2+的相对含量可影响到PAP的合成。优化了Pd/AC+SO42-/ZrO2催化FA为氢源NB转移加氢合成PAP的反应条件,当Pd/AC用量为0.04 g,SO42-/ZrO2用量为0.6 g,CTAB用量为0.01 g,反应温度140℃,反应时间6 h的条件下,NB转化率为69.6%,PAP选择性为38.1%。考察了催化剂的稳定性,催化剂使用四次后,NB的转化率由69.6%下降为61.3%,PAP的选择性由34.7%下降为21.5%,催化剂催化性能下降的原因是由于催化剂中S和Pd的流失所造成的。以有机骨架UiO-66为前驱体和模板,制备了不同含C量的ZrO2@C载体。通过表征发现,ZrO2@C中的ZrO2为四方相ZrO2,且包埋在无定形C中。随着ZrO2@C在空气中焙烧温度的升高,其含碳量和比表面积随之下降。以ZrO2@C为载体,制备了负载Pd催化剂Pd/ZrO2@C,随着载体比表面积的下降,Pd的颗粒尺寸变大;Pd以Pd~0和Pd2+两种形式存在,且随着含C量的减少,Pd~0含量增加,Pd2+含量减少;当Pd~0含量明显高于Pd2+,其对PAP的选择性明显下降;以Pd/ZrO2@C-200-4为催化剂时,具有较好的催化性能,NB转化率为63.7%,PAP选择性为42.3%。
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