【摘 要】
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为协调含能配合物高能与钝感之间的矛盾,获得具有优良爆轰性能以及更高稳定性的含能配合物种类,本论文通过引入含能NO3-阴离子、中性富氮配体1,3,5-三(三唑-1-基)苯(1,3,5-tris(triazol-1-yl)benzene,TTB)与Co(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)等金属离子构筑了8例新的含能配合物:{[Co(TTB)(NO3)2]·CH3CN}n(
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为协调含能配合物高能与钝感之间的矛盾,获得具有优良爆轰性能以及更高稳定性的含能配合物种类,本论文通过引入含能NO3-阴离子、中性富氮配体1,3,5-三(三唑-1-基)苯(1,3,5-tris(triazol-1-yl)benzene,TTB)与Co(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅱ)、Mn(Ⅱ)等金属离子构筑了8例新的含能配合物:{[Co(TTB)(NO3)2]·CH3CN}n(1),{[Zn(TTB)(NO3)2]·CH3CN}n(2),{[Ni(TTB)(NO3)2]·DMF}n(3),{[Ni(TTB)2(H2O)2]·2NO3}n(4),{[Cu6(TTB)2(CN)6]·CH3CN}n(5),{[Cu(TTB)(NO3)2]·CH3CN}n(6),{[Fe3(TTB)4(NO3)2]·4NO3}n(7),{[Mn(TTB)(NO3)2]·CH3CN}n(8),对它们的结构及性能进行了探讨,具体研究内容如下:(1)用X-射线单晶衍射,元素分析,红外分析等手段确定了8例目标配合物的空间结构及组成,并对其结构及制备过程进行了分析。8例配合物呈现出不同的配位特征及空间构型,其中7例配合物由NO3-离子的不同存在模式调控,1例配合物由合成过程中乙腈分解产生的CN-离子调控。配合物1-6、8为二维层状结构,配合物7为三维网络结构。配体TTB的三个三唑环都参与了配位,且在配位过程中发生了不同程度的扭转,构筑了具有多维空间结构的含能配合物。由配合物制备过程的实验条件分析可知,在溶剂热条件下以乙腈为溶剂更容易得到目标配合物,不同的溶剂体系可使配合物的结构发生不同的改变。(2)通过热重分析仪及差式扫描量热仪对8例配合物进行了热分解行为测试,由TG-DSC曲线分析可知配合物1-8的热分解温度都高于200℃,其热稳定性良好。除配合物7之外,其它配合物的TG曲线均呈现快速失重过程,说明配合物的分解过程经历了强放热阶段,能量得到了集中释放。利用Kissinger和Ozawa-Doyle方程对目标配合物热分解过程的动力学进行了研究,得到了配合物热分解过程的表观活化能、指前因子以及相应的阿仑尼乌斯方程。(3)使用密度泛函理论估算获得了各配合物的爆热,结合Kamlet-Jacobs方程得到配合物的爆速和爆压。结果表明,配合物1的整体爆轰性能表现较为优异,理论爆热值可达6.2771 kcal g-1。撞击感度和摩擦感度测试表明配合物1-8均具有钝感特性。(4)用DSC技术研究了8例含能配合物对AP(高氯酸铵)和RDX(黑索金)(分别为固体推进剂中的氧化剂和填料)燃烧分解过程的影响,结果表明配合物1-8对AP的燃烧分解都有促进作用,其中配合物7的促进作用最好,配合物6对RDX燃烧性能的提升效果最优。此外,使用非模型等转化率法进一步证实了配合物6对AP的燃烧促进作用优于配合物5,且得到了配合物5+AP和配合物6+AP的低温分解阶段的动力学方程。
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