【摘 要】
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为协调含能配合物高能与钝感之间的矛盾,获得具有优良爆轰性能以及更高稳定性的含能配合物种类,本论文通过引入含能NO3-阴离子、中性富氮配体1,3,5-三（三唑-1-基）苯（1,3,5-tris（triazol-1-yl）benzene,TTB）与Co（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）等金属离子构筑了8例新的含能配合物:{[Co（TTB）（NO3）2]·CH3CN}n（
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为协调含能配合物高能与钝感之间的矛盾,获得具有优良爆轰性能以及更高稳定性的含能配合物种类,本论文通过引入含能NO3-阴离子、中性富氮配体1,3,5-三（三唑-1-基）苯（1,3,5-tris（triazol-1-yl）benzene,TTB）与Co（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Fe（Ⅱ）、Mn（Ⅱ）等金属离子构筑了8例新的含能配合物:{[Co（TTB）（NO3）2]·CH3CN}n（1）,{[Zn（TTB）（NO3）2]·CH3CN}n（2）,{[Ni（TTB）（NO3）2]·DMF}n（3）,{[Ni（TTB）2（H2O）2]·2NO3}n（4）,{[Cu6（TTB）2（CN）6]·CH3CN}n（5）,{[Cu（TTB）（NO3）2]·CH3CN}n（6）,{[Fe3（TTB）4（NO3）2]·4NO3}n（7）,{[Mn（TTB）（NO3）2]·CH3CN}n（8）,对它们的结构及性能进行了探讨,具体研究内容如下:（1）用X-射线单晶衍射,元素分析,红外分析等手段确定了8例目标配合物的空间结构及组成,并对其结构及制备过程进行了分析。8例配合物呈现出不同的配位特征及空间构型,其中7例配合物由NO3-离子的不同存在模式调控,1例配合物由合成过程中乙腈分解产生的CN-离子调控。配合物1-6、8为二维层状结构,配合物7为三维网络结构。配体TTB的三个三唑环都参与了配位,且在配位过程中发生了不同程度的扭转,构筑了具有多维空间结构的含能配合物。由配合物制备过程的实验条件分析可知,在溶剂热条件下以乙腈为溶剂更容易得到目标配合物,不同的溶剂体系可使配合物的结构发生不同的改变。（2）通过热重分析仪及差式扫描量热仪对8例配合物进行了热分解行为测试,由TG-DSC曲线分析可知配合物1-8的热分解温度都高于200℃,其热稳定性良好。除配合物7之外,其它配合物的TG曲线均呈现快速失重过程,说明配合物的分解过程经历了强放热阶段,能量得到了集中释放。利用Kissinger和Ozawa-Doyle方程对目标配合物热分解过程的动力学进行了研究,得到了配合物热分解过程的表观活化能、指前因子以及相应的阿仑尼乌斯方程。（3）使用密度泛函理论估算获得了各配合物的爆热,结合Kamlet-Jacobs方程得到配合物的爆速和爆压。结果表明,配合物1的整体爆轰性能表现较为优异,理论爆热值可达6.2771 kcal g-1。撞击感度和摩擦感度测试表明配合物1-8均具有钝感特性。（4）用DSC技术研究了8例含能配合物对AP（高氯酸铵）和RDX（黑索金）（分别为固体推进剂中的氧化剂和填料）燃烧分解过程的影响,结果表明配合物1-8对AP的燃烧分解都有促进作用,其中配合物7的促进作用最好,配合物6对RDX燃烧性能的提升效果最优。此外,使用非模型等转化率法进一步证实了配合物6对AP的燃烧促进作用优于配合物5,且得到了配合物5+AP和配合物6+AP的低温分解阶段的动力学方程。
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