不同Bi含量BiFeO3薄膜的制备及其光伏性能研究

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近些年来,多铁材料由于其多铁性和电磁耦合效应,引起了人们极大关注。铁酸铋(BiFeO3,BFO)是目前唯一在室温下展示出铁电性,反铁磁性和铁弹性的无铅单相多铁材料,现已被人们广泛应用于自旋电子学,信息存储和光电技术等领域。BFO具有较高的铁电居里温度(TC=1100 K)和反铁磁奈尔温度(TN=640 K),与其他众多铁电材料相比BFO具有较大的自发极化强度(Pr=90-100μC/cm~2)和较小的带隙宽度(2.2-2.8 e V),这使它具备在可见光范围内展示铁电光伏响应的能力。本论文主要是以BFO异质结为研究对象,在探究La0.7Sr0.3MnO3(LSMO)薄膜和BFO薄膜生长条件的基础上,围绕BFO薄膜中的不同Bi含量对BFO薄膜铁电性能和STO/LSMO/BFO/Au铁电光伏器件光伏性能的影响展开了系统而深入的研究。主要研究成果如下:(1)使用固相反应法成功制备LSMO靶材和7个不同Bi/Fe比例的BixFeO3(x=0.8,0.9,1.0,1.1,1.3,1.5,1.6)靶材,并利用X射线衍射仪对制备出的LSMO和BFO靶材分别进行测试来分析其结晶性和相组分,从而制备得到高质量的陶瓷靶材。利用NH4F-HF(BHF)刻蚀液对STO和Nb:STO(0.7 wt%)(NSTO)单晶衬底分别进行刻蚀处理,获得了以Ti O2为终结面的STO和NSTO衬底。(2)通过使用固相反应法制备的LSMO靶材和Bi1.1FeO3靶材,利用脉冲激光沉积技术制备LSMO薄膜和BFO薄膜。通过改变LSMO薄膜和BFO薄膜制备过程中的温度和氧压,利用原子力显微镜和压电力显微镜以及X射线衍射技术探索温度和氧压对LSMO薄膜和BFO薄膜生长情况的影响,获得LSMO薄膜和BFO薄膜的最佳生长条件。此外,在STO(001),NSTO(001)和LaAlO3(LAO)(110)单晶衬底上用相同生长条件制备BFO薄膜并探究不同衬底对BFO薄膜生长情况的影响。利用原子力显微镜和X射线衍射仪对生长在STO,NSTO和LAO单晶衬底上的BFO薄膜进行表征,X射线衍射结果表明在STO,NSTO和LAO单晶衬底上生长的BFO薄膜结晶性良好且为单相外延生长。原子力显微镜测试结果表明在不同衬底上生长的BFO薄膜表面形貌和粗糙度不同,即衬底的选择影响着薄膜的表面质量。(3)利用所探究出的LSMO薄膜和BFO薄膜的最佳生长条件,通过脉冲激光沉积技术在刻蚀过的STO单晶衬底上制备一层LSMO薄膜后,然后分别使用具有不同Bi/Fe比例的BixFeO3(x=0.8,0.9,1.0,1.1,1.3,1.5,1.6)陶瓷靶材制备具有不同Bi含量的BFO薄膜,从而得到STO/LSMO/BixFeO3(x=0.8,0.9,1.0,1.1,1.3,1.5,1.6)异质结。利用原子力显微镜和压电力显微镜对STO/LSMO/BixFeO3(x=0.8,0.9,1.0,1.1,1.3,1.5,1.6)异质结中具有不同Bi含量BFO薄膜进行测试,发现改变BFO薄膜中Bi含量可以改善BFO薄膜的表面均方根粗糙度和铁电性能,且BFO1.5具有最小的表面均方根粗糙度值和矫顽电压。利用脉冲激光沉积技术和mask掩膜工艺制备得到STO/LSMO/BixFeO3(x=0.8,0.9,1.0,1.1,1.3,1.5,1.6)/Au铁电光伏器件,并通过光伏测试系统对该器件进行I-V光伏特性曲线测试和ON-OFF光响应测试,结果表明调控BFO薄膜中的Bi含量可以改善BFO薄膜的光伏效应,BFO0.8具有最小的光伏输出,BFO1.5具有最大的光伏输出且为BFO0.8光伏输出的14倍。Bi含量对BFO薄膜光伏效应的影响是由于改变Bi含量造成了BFO薄膜中氧空位含量的不同和带隙的变化,而BFO1.6的光伏输出低于BFO1.5光伏输出是因为BFO1.5中过量的Bi元素可以最大程度地中和并降低BFO1.5中氧空位的浓度,当Bi元素继续增加后,过量的Bi元素会使薄膜中产生新的应力和应力中心,这些应力中心作为新的复合中心吸引电子空穴对,最终导致光伏响应减弱。
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