【摘 要】
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2-甲基异茨醇（2-MIB）是饮用水源中的典型嗅味物质之一,给饮用水安全和质量带来了极大的挑战。饮用水处理厂常规的处理工艺不仅不能有效的去除嗅味物质,而且成本较高,因而需寻求有效处理嗅味物质的方法。由于光催化的高效性和酶催化的温和条件,其在污染物去除方面都受到研究者的广泛关注。为此,本论文分别以石墨相氮化碳（g-C3N4）和漆酶作为光催化和酶催化降解2-MIB的催化剂,研究了催化条件对2-MIB降
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2-甲基异茨醇（2-MIB）是饮用水源中的典型嗅味物质之一,给饮用水安全和质量带来了极大的挑战。饮用水处理厂常规的处理工艺不仅不能有效的去除嗅味物质,而且成本较高,因而需寻求有效处理嗅味物质的方法。由于光催化的高效性和酶催化的温和条件,其在污染物去除方面都受到研究者的广泛关注。为此,本论文分别以石墨相氮化碳（g-C3N4）和漆酶作为光催化和酶催化降解2-MIB的催化剂,研究了催化条件对2-MIB降解的影响,并分析了其可能的降解机制。在光催化和酶催化研究基础上,以合成的光催化剂铜掺杂石墨相氮化碳（Cu-g-C3N4）为载体固定化漆酶制备了光-酶复合催化剂Cu-g-C3N4@Lac,研究了Cu-g-C3N4@Lac的酶学特性,进而将该催化剂用于2-MIB的光-酶协同降解,并分析了可能的降解途径。本研究主要结论如下:（1）TEM和XRD等表征手段表明制备的g-C3N4是一种具有石墨相的氮化碳纳米片,由3-s-三嗪结构堆叠而成,拥有良好的化学稳定性及较强的光催化能力。g-C3N4光催化降解100 ng/L 2-MIB的最佳条件为:紫外光、p H 3.0以及g-C3N4浓度为10 mg/L,反应60 min后其降解率在99%以上,说明UV/g-C3N4方法可以有效去除2-MIB,而增加底物浓度对其降解率是不利的。阴离子和自由基捕获剂均对g-C3N4光催化降解2-MIB有抑制作用,证明了·OH、h+以及·O2-这三种活性物质在g-C3N4光催化降解过程中起主要作用。通过鉴定2-MIB降解过程的中间体,分析了g-C3N4光催化降解2-MIB可能的降解途径,发现其降解过程可分为2-MIB起始不开环和起始开环两种,进一步将2-MIB降解为小分子的甘油或乙醇,并最终氧化成CO2和水。（2）优化漆酶催化的2-MIB生物降解条件,确定漆酶催化降解200 ng/L 2-MIB的最佳条件为:p H 4.0、温度25℃、转速150 r/min、酶用量0.1 U/m L,反应4 h后其降解率为78%左右。外加0.01-0.08 A电流强度的直流电场可加快漆酶对2-MIB的降解,且2-MIB的降解率随着电流强度的增强而增大。选择0.04 A作为微电辅助漆酶催化降解2-MIB的合适电流强度,在此条件下2-MIB的降解率达到90.78%。单独微电降解2-MIB的能力较弱,而在微电辅助的漆酶催化中微电和漆酶对2-MIB降解表现出一定的协同效应。比较微电、漆酶以及微电辅助漆酶催化2-MIB的降解过程,单独漆酶降解途径最为简单,降解中间体较少;而微电辅助漆酶催化中的电场虽然可以促进酶促反应,加速2-MIB的降解,但是其降解途径较为复杂,降解中间体也更多。此外,在这三种降解途径中发现了一些共同的降解产物,如癸醛,壬醛,2-乙基己醇等,这些中间体在UV/g-C3N4降解2-MIB过程中也被鉴定出来。微电辅助漆酶降解2-MIB的终产物为2-丁酮和丙酮。（3）合成了光催化材料Cu-g-C3N4作为酶固定化载体,将漆酶成功固定到Cu-g-C3N4上制备出光-酶复合催化剂Cu-g-C3N4@Lac,确定了固定化的最佳条件为:漆酶初始浓度0.15 mg/m L,p H 3.5,固定化时间60 min,在此条件下,固定化漆酶的酶活回收率达到64.27%。Cu-g-C3N4@Lac酶学特性的研究结果表明,Cu-g-C3N4@Lac的最佳反应p H和温度分别为3.5和50℃,相比于游离漆酶,Cu-g-C3N4@Lac不仅适应的p H和温度范围更广,而且还具有更好的p H稳定性、热稳定性、贮藏稳定性以及可重复利用性。酶促动力学结果表明漆酶固定化后的Vmax增大,Km减小,表明固定化酶的底物亲和力更强。Cu-g-C3N4@Lac光-酶复合催化剂在可见光下60 min内对200 ng/L的2-MIB降解率高达97.75%,其性能显著高于Cu-g-C3N4可见光催化和暗条件酶催化效果之和,表现出光-酶催化协同效应。在相同2-MIB起始浓度下,可见光条件下的Cu-g-C3N4@Lac光-酶协同催化比UV/g-C3N4光催化和微电辅助漆酶催化2-MIB的降解率高,催化时间短。在Cu-g-C3N4@Lac可见光催化降解2-MIB的可能降解途径中,发现2-MIB降解同样存在起始开环和起始不开环两种途径,而后逐步降解成短链化合物,并最终降解为小分子的乙醇。
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