【摘 要】
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金属有机框架（MOFs）材料作为一种新型的晶状多孔配位聚合物材料,凭借其较高的比表面积、均匀分布的活性中心和排列有序的孔结构以及多种用途而备受关注。精确调控MOFs的组成、形貌及尺寸,可显著提高其电化学性能。与传统的块状MOFs相比,微/纳米尺度的MOFs具有更大的比表面积、更高的导电性,因此,微/纳米级MOFs被认为是高性能电极材料的理想候选者,因其不仅弥合了 MOF基础科学和前瞻性应用之间的鸿
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金属有机框架（MOFs）材料作为一种新型的晶状多孔配位聚合物材料,凭借其较高的比表面积、均匀分布的活性中心和排列有序的孔结构以及多种用途而备受关注。精确调控MOFs的组成、形貌及尺寸,可显著提高其电化学性能。与传统的块状MOFs相比,微/纳米尺度的MOFs具有更大的比表面积、更高的导电性,因此,微/纳米级MOFs被认为是高性能电极材料的理想候选者,因其不仅弥合了 MOF基础科学和前瞻性应用之间的鸿沟,而且为阐明形貌和性能之间的关系提供了机会。燃料电池、可充电电池和超级电容器（SCs）是潜在的优良储能器件,尤其是SCs,凭借优异的倍率性能和良好的长循环稳定性在电化学储能装置中占据了一席之地。在本文中,我们基于一维MOF合成了一系列的微/纳米材料,并将它们作为超级电容器的电极材料,对其电化学储能行为进行了测试研究:1.以六水合氯化钴和六水合氯化镍为金属盐,吡啶-3,5-二羧酸为有机配体,通过简便的室温搅拌方法合成了一系列具有一维微/纳米棒状结构的MOFs（Co-MOF,CoxNiy-MOF（x,y 代表 Co2+和 Ni2+的摩尔比,x:y=1:1,1:5,1:10,1:15,1:20）和 Ni-MOF）。从Co-MOF到CoxNiy-MOF再到Ni-MOF,随着Ni2+含量的增加,微/纳米棒的直径逐渐变细,也使得其超级电容器性能逐渐提升。在这些MOFs材料中,Co1Ni20 MOF在0.5Ag-1下表现出最高的比容量（597F g-1）和优异的循环性能（4000次循环后保留93.59%）,这是因为其更细的微/纳米棒状结构以及最佳Co2+和Ni2+摩尔比之间的协同效应所导致。2.在上述Co-MOF的基础上,采用溶剂热法,通过精确调控六水合氯化钴金属盐和吡啶-3,5-二羧酸配体的含量,合成了含有超薄二维纳米片的分级微/纳米球（Co-MOF/M1、Co-MOF/M2和Co-MOF/M3）。这些三维微/纳米球,不仅暴露了更多的活性位点,而且提供了快速的电子和电解质传输通道,适用于超级电容器应用。优化样品Co-MOF/M2具有高比电容（0.5Ag-1时为430F g-1）和优异的速率性能（5A g-1电流密度时为92.4%的电容保持率）。3.以一维Co1Ni2-MOF材料为前驱体,通过部分磷化的方法,同时对磷化温度（X=300、350和400℃）和磷化时间（Y=1、2和3h）加以研究,开发了一种Co1Ni2-MOF负载高活性超细双金属NiCoP纳米颗粒（NPs）的复合材料——NiCoP/Co1Ni2-MOF-X-Y,并测试了其赝电容性能。由于不同组分的协同作用,最佳磷化条件下优化的NiCoP/Co1Ni2-MOF-350-2在0.5 Ag-1电流密度下具有525 F g-1的比电容和良好的循环稳定性。此外,由NiCoP/Co1Ni2-MOF-350-2与活性炭（AC）构成的非对称超级电容器件性能优异,在0.5 Ag-1时比电容高达270 F g-1,且具有良好的长循环稳定性。
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