纳米钴基和铁基氧化物制备及在N2O分解中的应用

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N2O是全球氮循环的重要组成部分,俗称“笑气”,是列于CO2和CH4之后的第三大温室气体,全球增暖潜能(GWP)是二氧化碳的310倍和甲烷的21倍。一氧化二氮对臭氧层具有潜在的破坏作用,并对人们的身体健康产生一定的危害,减少N2O的排放已势在必行。N2O直接催化分解技术是在催化剂作用下将其分解为无毒的氮气和氧气,是最有应用前景的N2O减排技术,其核心是开发高活性的催化剂。本文采用溶剂热法、水热法和均匀沉淀法制备了纳米铁氧化物和钴氧化物催化剂,考察了制备方法对催化剂性质的影响。重点考察了溶剂热法制备条件,如醇水体积比、反应温度、物质量和物种来源等对催化剂催化分解N2O反应性能的影响,采用XRD、SEM、XPS、H2-TPR、BET、N2O-TPD和O2-TPD等手段对合成催化剂的理化性质进行表征,初步探讨了N2O分解的反应机理。研究结果表明,铁氧化物和钴氧化物催化剂的氧化还原性、对反应物的吸脱附能力、比表面积及颗粒尺寸等均影响催化剂催化分解N2O性能。通过实验得出,制备方法影响催化剂的理化性能和催化活性,在本研究部分采用溶剂热法制备的铁氧化物和钴氧化物催化活性较好。本研究制备的铁氧化物和钴氧化物分别为具有钙钛矿结构的α-Fe2O3和尖晶石结构的Co3O4。采用溶剂热法,醇水比为1:29,物质量为0.007 mol,制备的铁氧化物催化剂催化活性较好,T10、T50和T95分别为538℃、586℃和628℃;钴物质量为0.005 mol,醇水比为1.5:28.5,反应温度为160℃时,溶剂热法制备的尖晶石钴氧化物催化分解N2O活性最好,T10、T50和T95分别为266℃、325℃和410℃;N2O催化分解反应机理初探结果显示,钴尖晶石氧化物催化剂上表面氧种的存在对N2O分解至关重要。
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