多孔氧化石墨烯纳滤膜的制备及性能强化

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近年来,二维材料的兴起为超薄膜的制备提供了可能。其中,氧化石墨烯(GO)一种石墨烯衍生物,由于其具有较高的长径比(1500-45000),已经成为制备超薄膜的主要构筑单元。GO膜的厚度可以从数十纳米精确调控至原子尺度,同时GO纳米片通过组装过程形成的层板结构为跨膜传递的物质提供规整的传递通道,片层间距实现对分离物系的精确筛分。然而,在GO膜内,沿GO纳米片水平向以及相邻GO纳米片见纵向传递的通道曲折而长,阻碍了GO膜渗透通量的进一步提升。目前,研究者们主要将纳米材料插层至相邻GO纳米片间扩大膜内的片层间距以提升渗透通量,然而层间通道的过度增加会造成膜稳定性与选择性的下降。此外,GO纳米片的面内造孔技术被认为是缩短GO膜内传递通道长度,提升膜渗透通量的有效手段。本研究采用以多孔GO(pGO)为组装单元,在GO膜内引入面内通道,制备高通量纳滤膜;分别选择埃洛石纳米管(HNTs)以及多孔C3N4(pC3N4)纳米片作为插层剂调控层间通道,主要研究成果如下:(1)pGO膜的制备及纳滤性能强化。通过自上而下的化学刻蚀法对GO纳米片实现面内造孔,采用浓硝酸为化学刻蚀剂,同时超声辅助的条件,形成面内孔;同时,GO膜内纳米片的错位堆叠及层间距也保证了对染料分子的截留,改性膜的渗透通量提升至93.3 L m-2h-1bar-1,对刚果红、铬黑T及阿尔新蓝的截留率均大于96.9%。(2)HNTs/pGO膜的制备及纳滤性能强化。采用一维HNTs对pGO纳米片进行插层,实现膜表面物理化学性质的协同调控,优化了GO膜内的片层间距以及化学结构,加速了水分子的快速跨膜传递,改性膜的渗透通量提升至206.7 L m-2h-1bar-1,对四种染料分子的截留率均高于98.5%;表面的微纳复合结构以及坚固的水化层强化了膜的抗油污染性能。(3)pC3N4/pGO膜的制备及纳滤性能强化。将pC3N4纳米片与pGO纳米片通过真空辅助共组装制备成膜,纳米片的多孔结构构筑了面内传递通道,层间距的扩大为水分子的层间传递提供更大空间。通道及强化的层间通道促进了水分子的快速跨膜传递,在保证对染料分子的截留率的同时,改性膜的渗透通量增加至119.3 L m-2h-1bar-1,对刚果红、铬黑T及阿尔新蓝的截留率均大于98.7%,为制备和设计高性能的GO纳滤膜提供理性设计的新思路。
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