不同铁基质人工湿地中污染物去除及氮硫转化影响机制研究

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人工湿地作为一种污水深度处理技术,与其他处理技术相比,具有成本低、操作简单、环境效益好等优点。人工湿地一般通过物理、化学及生物的联合作用降低水体中有机物、氮和磷等污染物的浓度。黑臭水体是水体富营养化的严重表现,硫作为黑臭水体的主要污染物之一,已引起广泛关注。铁基质人工湿地可强化对氮的去除,然而关于硫在铁基质人工湿地中的转化机理还不十分清楚,氮硫污染物在含铁基质人工湿地中转化的相互影响机制还有待于进一步探究。本文通过构建不同类型铁基质的人工湿地,具体包括对照组(CW-Con)、零价铁组(CW-ZVI)、磁铁矿组(CW-Mag)、混合铁组(CW-ZVI+Mag),探究了不同铁基质人工湿地对氮硫污染物的去除效能。并在此基础上,考察了进水中不同碳源浓度以及有无植物条件对人工湿地中氮硫污染物去除及转化的影响机制。本研究可为铁基质在人工湿地中的实际工程应用提供参考,也可为解决水体黑臭和富营养化问题提供理论支撑。本文取得的主要结论如下:(1)基质中添加零价铁(zero-valent iron,ZVI)和磁铁矿影响了人工湿地中氮硫污染物的去除。CW-ZVI+Mag组NO3--N去除效果最好,这是由于ZVI促进了 NO3--N的自养反硝化和化学反硝化,同时磁铁矿可能会提高NO3--N还原的电子传递速率;CW-Mag组因其湿地微环境中DO浓度较高,更有利于好氧微生物的生长,故NH4+-N去除效果最好;CW-ZVI组TN和SO42--S的去除效果均好于其它三组,平均去除率分别为81.82%和1 9%,这主要是由于CW-ZVI组为SO42--S和NO3--N还原提供了充足的电子供体和更适宜的厌氧环境,进而促进了氮硫污染物的去除。(2)增加碳源浓度可显著提升人工湿地对氮硫污染物的去除效能。将进水COD由100mg/L 增加到 300mg/L,NO3--N、TN 和 SO42--S 的去除率分别提高了 1 1%-35%、14%-29%和28%-76%,而NH4+-N在两个阶段的去除效果没有显著差异(p ≥ 0.05);反硝化菌会比硫酸盐还原菌(SRB)优先利用碳源,低COD浓度下,NO3--N的去除率均在57%以上,而SO42--S的去除率仅为6%,COD浓度增加到300mg/L时,SO42--S的还原率达到 96%。(3)含铁基质人工湿地中无植物组更有利于SO42--S的还原,有植物组有利于NO3--N、NH4+-N、TN的去除,有无植物影响了人工湿地中的微生物群落结构。清除植物后,CW-ZVI、CW-Mag、CW-ZVI+Mag三组铁基质人工湿地中SO42--S的去除率提高了 1.4%-22.2%。相反的是,NO3--N、NH4+-N、TN 的去除率分别降低了 0.7%-1 1.9%、10.4%-35.0%、6.3%-1 5.9%。清除湿地植物后,切断了植物根系泌氧的氧气输入通道,更好的厌氧条件促进了 SO42--S的还原。有植物组,因基质中DO浓度较高,不仅促进了 NH4+-N的去除,也通过促进反硝化兼性厌氧菌的生长而提高了 NO3--N的去除效能。变形菌门(Proteobacteria)、脱硫杆菌门(Desulfobacterota)是无植物组的主要菌门,其中植物清除后对脱硫杆菌门的相对丰度提升最为显著;假单胞菌(Pseudomonas)和噬氢菌(Hydrogenophaga)在有无植物组都是人工湿地中主要的属水平反硝化微生物;硫自养反硝化菌属硫杆菌(Thiobacillus)在有无植物CW-Mag组中的相对丰度较高,这会引起硫的再氧化。(4)明确了含铁基质人工湿地中氮硫污染物转化的微生物学机制。反硝化菌和SRB在人工湿地同时去除氮硫污染物过程中,会竞争碳源和电子供体,同时,也会受到氮硫污染物转化的中间产物(如亚硝酸盐、硫化物)的影响;四组人工湿地系统中反硝化菌相对丰度依次为CW-Mag>CW-Con>CW-ZVI+Mag>CW-ZVI,CW-Mag组的反硝化菌相对丰度最高,这是因为磁铁矿的存在减少了基质中硫化物的含量,降低了硫化物对反硝化菌的毒性;ZVI促进了化学反硝化和自养反硝化,为异养SRB剩余出更多可利用碳源,促进SO42--S的还原。CW-ZVI组的SRB相对丰度最高,这也是CW-ZVI组SO42--S去除率最高的原因。
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