【摘 要】
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氢能作为一种高效、无污染、可持续性的绿色能源,其储存和运输问题一直都是热点问题。新型La-Mg-Ni储氢合金凭借其超堆垛结构具有容量高、动力学性能好、成本低等优点,有望替代已商业化稀土系AB5型储氢合金在能源市场中的重要地位。在应用上,该类合金不仅可以作为镍氢电池的负极材料,也可以作为直接硼氢化物燃料电池的阳极催化剂。然而,新型La-Mg-Ni储氢合金由于合金中包含高温易挥发Mg元素导致制备困难。
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氢能作为一种高效、无污染、可持续性的绿色能源,其储存和运输问题一直都是热点问题。新型La-Mg-Ni储氢合金凭借其超堆垛结构具有容量高、动力学性能好、成本低等优点,有望替代已商业化稀土系AB5型储氢合金在能源市场中的重要地位。在应用上,该类合金不仅可以作为镍氢电池的负极材料,也可以作为直接硼氢化物燃料电池的阳极催化剂。然而,新型La-Mg-Ni储氢合金由于合金中包含高温易挥发Mg元素导致制备困难。同时合金中的Mg元素含量对合金晶体结构和性能有明显的影响。基于以上问题,本文围绕新型La-Mg-Ni储氢合金的制备以及合金中Mg含量的优化进行深入的研究,同时研究了新型La-Mg-Ni储氢合金的微观结构、电化学性能和BH4-的催化氧化性能,分析了合金结构和性能,性能和性能间的内在联系。通过研究得到了一些有意义的结果:首先,采用真空熔炼联合球磨的方式成功制备(Mm1-xMgx)Ni2.485Co0.525Mn0.28Al0.21（x=0.1～0.5）系列A2B7型La-Mg-Ni储氢合金。采用XRD和电化学分析方法对合金的相结构、电化学性能以及对BH4-的催化氧化性能进行了研究。结果发现,(Mm1-xMgx)Ni2.485Co0.525Mn0.28Al0.21（x=0.1～0.5）储氢合金均由La Ni5相和（La,Mg）2Ni7相组成。所研究合金中,x=0.300合金的电化学性能最佳,而且明显好于AB5型储氢合金,这主要源于合金中形成了（La,Mg）2Ni7相。同时,x=0.300合金对BH4-的也表现出较好的催化氧化作用,也好于AB5型储氢合金。(Mm1-xMgx)Ni2.485Co0.525Mn0.28Al0.21（x=0.1～0.5）合金催化剂的催化作用与其本身的电化学性能相关,且呈正相关。其次,采用真空感应熔炼法制备了(La1-xMgx)Ni2.485Co0.525Mn0.28Al0.21（x=0、0.150、0.225、0.300、0.375）系列合金,并采用XRD、SEM和电化学分析方法研究了合金的结构、电化学性能以及对BH4-的催化氧化性能。微观结构研究表明,所有合金均由La Ni5和（La,Mg）2Ni7相组成。电化学分析表明,当x=0.300时,合金表现出最好的电化学性能,其最大放电容量达到327.97m Ah/g。同时,该合金对BH4-的催化氧化作用也是最佳的。Mg含量是影响La-Mg-Ni合金结构和电化学性能的一个关键因素。合金的性能决定于合金的结构,x=0.300合金体现出较好的电化学性能可能源于该合金中含有较多的（La,Mg）2Ni7相;而对BH4-表现出较好的催化作用源于该储氢合金较好的电化学性能。可见,La-Mg-Ni储氢合金的电化学性能越好,一般对BH4-的催化性能也越好。最后,选取前面制备的性能最好的La0.7Mg0.3Ni2.485Co0.525Mn0.28Al0.21合金在不同温度下（850℃、900℃和950℃）进行放电等离子烧结（SPS）处理。对比研究了SPS处理前后合金的微观结构、电化学性能和对BH4-催化氧化性能。研究表明,SPS处理对合金的相组成没有影响,还是由La Ni5和La2Ni7相组成。但是,SPS处理后合金组织分布更均匀、合金化程度更高、致密性更好。电化学性能测试表明,合金的最大放电容量随烧结温度的增大而增大,当温度为950℃时,合金的最大放电容量为341.04m Ah/g。但是,合金经SPS处理后,合金对BH4-的催化氧化性能却变差。
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