【摘 要】
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锂硫电池因具有超高的理论比容量(1675 mAh·g-1)、高比能量(2600 mAh·g-1)、价格低廉、环境友好等优点,是目前最具开发潜能的高能量二次电池。然而锂硫电池的产业化面临着诸多问题,如硫基反应产物的电子绝缘性、充放电过程中的体积膨胀以及穿梭效应等。为了解决这些问题,设计新型的正极材料成为提高电池性能的一种重要手段。生物质多孔碳材料具备良好的导电性、比表面积大、丰富的孔道结构等特点,将
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锂硫电池因具有超高的理论比容量(1675 mAh·g-1)、高比能量(2600 mAh·g-1)、价格低廉、环境友好等优点,是目前最具开发潜能的高能量二次电池。然而锂硫电池的产业化面临着诸多问题,如硫基反应产物的电子绝缘性、充放电过程中的体积膨胀以及穿梭效应等。为了解决这些问题,设计新型的正极材料成为提高电池性能的一种重要手段。生物质多孔碳材料具备良好的导电性、比表面积大、丰富的孔道结构等特点,将硫与多孔碳材料复合可有效的提升锂硫电池的电化学性能,成为优异的锂硫电池复合正极材料。因此本文尝试使用从垃圾渗滤液处理中获得的活性污泥作为生物碳前驱体,通过简单的化学法制备了生物质衍生多孔碳,负载活性硫后作为锂硫电池正极材料并研究储能性能。具体内容如下:1、以活性污泥为碳源,氢氧化钠为活化剂,通过一步碳化和二次高温退火活化分别制备两种生物质多孔碳（C和C1）,制备的生物质多孔碳C具有624.13 m~2g-1的比表面积和0.082 cm~3g-1的孔容量。C1的比表面积为780.24 m~2g-1,孔体积为0.231cm~3g-1。C/S电极优于C1/S电极,当硫负载量为70%时,C/S在0.1 C下放电比容量高达1150 m Ah·g-1,0.2 C下初始放电比容量为837 m Ah·g-1,且循环200圈后仍具有589 m Ah·g-1的放电比容量,展现出较为优异的倍率性能和循环性能。当面载量密度升高至5.60 mg cm-2高载量下,0.05 C下初始放电比容量为645 m Ah·g-1,循环200圈具有317.19 m Ah·g-1,材料表现出超强的固硫能力,库伦效率维持在99%左右。2、以活性污泥为碳源,磷酸为磷源,二次高温活化,制备出不同含量磷掺杂多孔生物碳材料,用作硫正极。研究不同磷酸添加量（1 m L/3 m L/6 m L）对多孔碳材料结构和性能的影响。结果表明,3 m L磷酸处理后的多孔碳材料3-HP-C材料具有较大的比表面积(891.93 m~2g-1)和孔体积为(0.871 cm~3g-1)。电化学测试表明:载硫密度为0.51 mg cm-2时,在0.1 C的电流密度下,达到1310 m Ah·g-1的初始放电比容量,0.2 C初始放电比容量为1204.84 m Ah·g-1,经循环200次后,电池的放电比容量仍保持696.99 m Ah·g-1。5.44 mg cm-2高面载量下,0.05 C倍率下放电比容量高达1236.40m Ah·g-1,是理论比容量的73.81%,实现了高载硫密度下的高容量。实验结果表明,磷元素掺杂多孔碳材料,对电池的整体性能有着明显的提高。3、以活性污泥为碳源,调节硫脲（CH4N2S）的不同比例（0.3 g/0.9 g/1.5 g）,二次高温焙烧,制备出不同比例氮硫共掺杂生物质衍生碳。用作硫正极,测试研究其电化学性能。对比发现硫脲比例为0.9 g下复合材料（2-NS-C/S）的ID/IG为1.37,石墨化程度最高,具有较大比表面积孔(517.07 m~2g-1)和孔体积为(0.634 cm~3g-1)。电化学测试表明,含硫量为70%左右时,低面载量下,2-NS-C/S复合正极材料,0.1 C的初始放电比容量为1584.52 m Ah·g-1,占理论比容量的94.59%,表现出低倍率下的高容量。硫脲比例为0.3 g下的复合材料（1-NS-C/S）,0.2 C下循环200圈后放电比容量从965.43 m Ah·g-1衰减到660.67 m Ah·g-1,每圈的衰减率仅为0.090%,展示出良好的循环稳定性。结果表明,N、S双原子掺杂有利于提升多孔碳材料的电化学性能。
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